[发明专利]一种负载型钌镍合金氨合成催化剂及其制备方法和应用在审
申请号: | 202210502831.3 | 申请日: | 2022-05-09 |
公开(公告)号: | CN114797894A | 公开(公告)日: | 2022-07-29 |
发明(设计)人: | 张庆伟;牛鹏宇;李富菊;王明斌;张科德 | 申请(专利权)人: | 山西潞宝集团焦化有限公司 |
主分类号: | B01J23/89 | 分类号: | B01J23/89;B01J37/16;C01C1/04 |
代理公司: | 太原申立德知识产权代理事务所(特殊普通合伙) 14115 | 代理人: | 程园园 |
地址: | 047500 山西*** | 国省代码: | 山西;14 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 负载 镍合金 合成 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种负载型钌镍合金氨合成催化剂,其特征在于,所述催化剂以钌镍合金为活性组分、以铈钛复合氧化物为载体,所述钌镍合金中的钌镍原子摩尔比为1:0.1~0.6,所述铈钛复合氧化物中铈钛原子摩尔比为1:1~10,钌镍合金在载体上的负载量为1~8%。
2.一种权利要求1所述的负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤1,铈钛复合氧化物载体的制备:
步骤1.1,将硝酸铈和硫酸钛溶解去离子水中得到溶液,向溶液中缓慢滴加氨水,直到pH值达到10,并继续剧烈搅拌,得到沉淀产物;
步骤1.2,之后将步骤1.1得到的沉淀产物过滤、洗涤、干燥;
步骤1.3,将干燥后的产物在空气气氛下焙烧,得到铈钛复合氧化物载体;
步骤2,负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备:
步骤2.1,将铈钛复合氧化物载体分散到乙二醇中,剧烈搅拌,充分分散铈钛复合氧化物载体,得到混合溶液;
步骤2.2,将步骤2.1的混合溶液在氮气保护下继续搅拌;
步骤2.3,向步骤2.2的混合溶液中加入硼氢化钠水溶液,在氮气气氛下继续搅拌;
步骤2.4,将含有氯化钌和氯化镍的水溶液滴加至步骤2.3的反应混合物中,持续搅拌;
步骤2.5,反应完成后,将得到的沉淀产物分离,洗涤并在真空中干燥,得到负载型钌镍合金氨合成催化剂。
3.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤1.1中硝酸铈和硫酸钛的摩尔比为1:1~10,硝酸铈在溶液中的浓度为0.01mol/L。
4.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤1.1中去离子水的温度为60℃,搅拌的时间为4h;所述步骤1.2中干燥的温度为110℃,时间为12h;所述步骤1.3中焙烧的温度为500~600℃,时间为4~8h。
5.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤2.1中铈钛复合氧化物载体在混合溶液中的质量分数为0.05~0.1%。
6.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤2.2中在60~80℃下氮气保护继续搅拌1h。
7.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤2.3中加入硼氢化钠的质量为铈钛复合氧化物载体质量的50~80%。
8.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤2.4中氯化钌和氯化镍的水溶液中总金属质量含量为5%,钌镍原子的加入量为所加入铈钛复合氧化物质量的1~8%,钌镍原子摩尔比为1:0.1~0.6。
9.根据权利要求2所述的一种负载型钌镍合金氨合成催化剂的制备方法,其特征在于,所述步骤2.5中干燥的时间为60~80℃,时间为4~12h。
10.一种权利要求1所述的负载型钌镍合金氨合成催化剂的应用,其特征在于,应用于氨合成催化反应,其反应条件为:反应原料气氢气/氮气体积比为3,反应压力为5MPa,反应温度为400℃,反应气体积空速为10000h-1。
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