[发明专利]一种具备双导热网络的聚酰亚胺复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种具备双导热网络的聚酰亚胺复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)将聚酰胺酸粉末、水、三乙胺和第一导热填料混合，将所得混合浆料冷冻干燥后进行热亚胺化，得到导热填料-聚酰亚胺气凝胶；

(2)将所述导热填料-聚酰亚胺气凝胶在导热填料浆料中真空浸渍后进行热压成型，得到具备双导热网络的聚酰亚胺复合材料；所述导热填料浆料由第二导热填料、水性增稠剂和水组成；所述真空浸渍的次数≥1次，当真空浸渍的次数大于1次时，每次浸渍完后依次进行漂洗和干燥，然后再进行下一次真空浸渍；所述热压成型前，先将热压机加热至热压成型温度，然后将浸渍后的导热填料-聚酰亚胺气凝胶置于热压机上加热20min~60min，之后再进行热压成型。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述第一导热填料和第二导热填料独立地包括石墨、石墨烯、氧化石墨烯、还原石墨烯、碳纳米管、六方氮化硼、氧化铝和氮化铝中的一种或几种。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述聚酰胺酸粉末的制备方法包括以下步骤：

将芳香二胺单体、芳香二酐单体和极性有机溶剂混合进行聚合反应，得到聚酰胺酸溶液；

将所述聚酰胺酸溶液倒入不良溶剂中，析出聚酰胺酸纤维状固体；

将所述聚酰胺酸纤维状固体粉碎后依次进行溶剂交换和干燥，得到聚酰胺酸粉末。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述芳香二胺单体包括4,4'-二氨基二苯醚、3,3-二氨基联苯胺、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、2,5-二氨基-1,4-二甲苯、二氨基二苯甲烷、3,4'二氨基二苯砜、4,4'-二氨基联苯醚和4,6-二氨基-1,3-间二甲苯中的一种或几种；

所述芳香二酐单体包括均苯四甲酸二酐、二苯砜四甲酸二酐、二苯甲酮四酸二酐、4,4'-氧双邻苯二甲酸酐、3,3',4,4'-联苯四甲酸二酐、3,3',4,4'-二苯醚四酸二酐、六氟异丙叉二苯四酸二酐、乙二胺四乙酸二酐、联苯四酸二酐、丁烷四羧酸二酐、3,3,4',4'-二苯甲酮四羧酸二酸酐、双环己基-3,3,3',4'-四酸二酐和1,2,3,4,5-环己烷四甲酸二酐中的一种或几种；

所述芳香二胺单体和芳香二酐单体的摩尔比为(0.95~1.05):1。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中，聚酰胺酸粉末和三乙胺的物质的量比为1:(2~4)；聚酰胺酸粉末和水的质量比为(1~15):(4~80)，聚酰胺酸粉末和第一导热填料的质量比为(5.5~10.5):(1~1.5)。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述冷冻干燥的温度为-45~-65℃，压力≤45Pa，时间为15~48h。

7.根据权利要求1或6所述的制备方法，其特征在于，所述冷冻干燥前，还包括将所述混合浆料进行预冷冻，所述预冷冻的温度为0~-30℃，时间为6~50h。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述导热填料浆料中第二导热填料的浓度为5~30mg/mL；所述真空浸渍在真空烘箱中进行，所述真空烘箱的真空表示数在-0.1MPa以上；单次真空浸渍的时间为1~10min。

9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述热压成型的温度为280~340℃，压力为20~40MPa。

10.权利要求1~9任意一项所述制备方法制备得到的具备双导热网络的聚酰亚胺复合材料，包括聚酰亚胺气凝胶、分布在所述聚酰亚胺气凝胶内部的第一导热填料以及附着在所述聚酰亚胺气凝胶通道表面的第二导热填料。