[发明专利]表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料及其制备方法和应用

说明书

本发明属于电催化技术领域，具体涉及一种表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料及其制备方法和应用。将铁盐、钼盐溶解在溶剂中后，利用水热法合成氧化物前驱体；将氧化物前驱体褪火处理得到氮化物前驱体；将氮化物前驱体褪火处理得到表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料。本发明提供的表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料，用于电催化O₂合成H₂O₂，主要为了解决现存H₂O₂工业化生产过程中能源损耗大，环境污染大的问题。本发明的制备方法工艺简单，操作方便，成本投入低，所制备的一种表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料，可直接催化O₂生成H₂O₂。本发明制备的材料在电催化、节能减排等领域有重要的应用价值。

技术领域

本发明属于电催化技术领域，具体涉及表面氮氧共掺杂铁钼双金属材料的制备及在电催化O₂合成H₂O₂方面的应用。

背景技术

过氧化氢（H₂O₂），作为一种重要的无机化合物，被广泛应用于生产及生活中的消毒、清洁、漂 白、氧化等环节。目前，H₂O₂的工业合成方法仍然严重依赖于昂贵而且高耗能的蒽醌氧化还原反应，开发更加经济、高效的H₂O₂合成工艺是当今世界科技前沿的热点、难点之一。作为一门新兴技术，利用电还原O₂制备H₂O₂是一种极具应用前景的常温制备方案，但该技术目前仍大幅受限于电催化剂的弱活性、低选择性等短板。贵金属催化剂，如文献中报道的Au，Pt，Pd-Au，Pt-Hg等，虽然能同时满足高活性和高选择性的要求，但大多数都面临着成本高、稀缺性、甚至毒性大等的问题。

过渡金属钼在自然界中资源丰富，价格低廉，导电性良好，具有特殊的价层电子结构4d⁵5s¹，易表现出类Pt行为，形成稳定的金属键，往往具有优异的电催化活性。并且中国是世界上钼资源最为丰富的国家，占全球储量的40%，不属于“卡脖子”材料。但由于单独的金属钼活性位点比较单一，易在表面形成电子聚集的情况，电子结构很难调控，难以实现催化活性的最优化。研究表明，双金属材料的引入，使两金属之间的电子结构相互修饰，从而形成更多有效地活性位点，促进催化反应的进行。因此，我们引入钼基双金属化合物的概念，在金属钼的基础上引入过渡金属铁。

单独的氮氧掺杂的铁和氮氧掺杂的钼都有文献报道。文献1（Melissa E. Kreider, Jens K. Nørskov Nitride or Oxynitride Elucidating the Composition-ActivityRelationships in Molybdenum Nitride Electrocatalysts for the Oxygen ReductionReaction[J]. Chem. Mater, 2020, 32, 2946−2960.）报道了单金属钼氮氧掺杂材料在电催化氧还原反中的应用，表明在适度氧含量掺杂的氮化钼有很好的电催化O₂合成H₂O₂性能。

中国专利申请CN114180549A公开了一种含有3d金属单原子和氮、氧共掺杂的碳材料的制备方法。使用的工作电极材料，将其作为氧还原产过氧化氢的电催化剂，其电催化起始电位相对于可逆氢电极达到0.75V，选择性超过95％，在氧还原产过氧化氢反应中表现出高活性和高选择性。但此发明专利中并未在专利中体现出过氧化氢已经成功合成的定量数据。并且现有的设计的氮氧共掺杂金属材料中，都是基于碳基载体。还未见单独的氮氧掺杂的金属材料。

发明内容