[发明专利]一种催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开一种催化剂及其制备方法和应用，本发明以可溶性淀粉作为碳源，在热水中形成均质的溶液，通过在活化气体氛围中煅烧形成多孔结构；为进一步提高催化效果在碳材料上引入过渡金属，同时还将N掺入到碳材料的骨架中，其中，N锚定金属原子形成M‑N_X结构；然后通过酸洗的方式将多余的金属离子以及不稳定的M‑Nx结构脱除，进而得到稳定M‑Nx共掺杂多孔碳材料催化剂。经测试分析，本发明制备的催化剂具有较高的催化效率，并且同时还避免了催化剂在催化分解H₂O₂出现浸出现象，利于催化剂重复使用。

技术领域

本发明涉及催化剂制备技术领域，具体涉及一种催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

N-甲基氧化吗啉(NMMO)为高级叔胺类氧化物，由于分子中含有N-O键的高极化性，易于形成氢键同时N-O键易于受攻击，因而形成了NMMO的两个主要用途，即用于作为纤维素溶剂和用于化学合成。但是，在合成NMMO过程中会加入过氧化氢(H₂O₂)，过氧化氢的残余会影响NMMO产品的质量，故将其去除具有十分重要的意义。目前，主要是采用催化分解的方法去除NMMO产品中残余的过氧化氢。

其中，碳材料由于高导电率和稳定性利于电子转移，从而为H₂O₂的分解提供更多的活性位点。在现有研究中，为了提高催化剂的催化活性，可通过在碳材料上引入具有催化活性的金属，例如Co、Ni、Mn和Fe；还可进一步向碳材料中掺杂杂原子从而提高催化分解H₂O₂的活性。常用于掺杂的杂原子可以是N、P、S和B等。其中，当杂原子N掺杂到碳材料的碳骨架中时，杂原子N可以改变碳材料中sp²碳骨架结构，形成一系列有利于产生更多活性位点的不同N物种，例如吡啶N、吡咯N和石墨N，而活性N物质还可以捕获金属并与金属形成M-Nx作为催化剂的活性位点。

目前，在碳材料上同时引入活性金属和掺杂杂原子的催化剂在催化分解NMMO产品中残余H₂O₂的研究还较少，且存在金属溶出和催化剂重复使用效率低等问题，导致采用催化分解的方法去除NMMO产品中残余的过氧化氢的成本较大。

发明内容

为了解决现有用于催化分解H₂O₂的催化剂重复使用效率低的问题，本发明的目的之一是提供一种催化剂的制备方法。

本发明解决上述技术问题的技术方案如下：提供一种催化剂的制备方法，包括以下步骤：

步骤1、催化剂前驱体的制备

首先将氮源溶于水中，然后加入过渡金属盐使其溶解水中，最后再加入可溶性淀粉使其分散在水并获得混合物；

对混合物进行加热使混合物形成胶体，然后将胶体依次进行烘干和磨粉后获得催化剂前驱体；

步骤2、催化剂的制备

将步骤1制备的催化剂前驱体置于活化气体的氛围中进行烧结，烧结结束后获得催化剂，然后再将催化剂依次经冷却、酸洗和洗涤，制得。

本发明的有益效果为：本发明中通过对煅烧获得的催化剂进行酸洗，不仅去除了催化剂中残留的过渡金属离子，同时还可去除催化剂中不稳定的M-Nx结构，获得具有稳定M-Nx结构的催化剂，从而避免催化剂在催化过程中出现浸出现象进而导致催化剂效率降低的问题，在一定程度上提高催化剂的重复利用率。

在上述技术方案的基础上，本发明还可以做如下改进：

进一步，活化气体包括CO₂。