[发明专利]一种贫铀基吸储氢合金及方法

说明书

本发明公开了一种贫铀基吸储氢合金及方法，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得吸储氢合金，所述铀镍储氢合金中U：Ni原子比为7：(1～3)时，Ni原子的掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心，U：Ni原子比为8：(0.5～1.5)时，Ni原子的掺杂位点在贫铀超晶胞的内部，本发明的吸储氢合金具有优良的储氢和储氢同位素性能，不仅为氢能的发展起到促进作用，也为核聚变堆中的大规模氢同位素储存与供给系统的发展进步起到推动作用；同时本发明将核燃料行业产生的大量贫铀实现了资源化利用，为核能的可持续绿色发展做出贡献。

技术领域

本发明属于氢能、核废料处理技术领域，具体属于一种贫铀基吸储氢合金及方法。

背景技术

贫铀是核燃料生产过程中产生的副产品，因其具有一定的放射性，其处理与储存成为一个公认的难题。随着核电技术的推广与发展。对核燃料的需求随之增加，副产物贫铀大量的累积。贫铀的资源化利用是处理贫铀副产物的有效手段。

铀在常温下即可与氢及其同位素反应生成氢化铀，因此可以将铀用作固态储氢材料。其应用于储氢具有一定的优势，如具有低的氢吸附压、吸氢速率快、且能够实现较高的体积储氢量，体积储氢量几乎是液态储氢方式的两倍以上。铀材料能够同时实现对氢及其同位素的储存，且氢及其同位素的氢化物的分解温度存在差别，基于这种差异可以实现对氢及其同位素的纯化与分离；尽管贫铀应用于固态储氢材料拥有极大的优势，但是也有一定的不足，其氢化物易粉化，吸储氢前后体积膨胀率高达75％以上，放氢的工作温度也较高，因此需要研究一种提升贫铀基吸储氢合金性能的方案。

发明内容

为了解决现有技术中存在的问题，本发明提供一种贫铀基吸储氢合金及方法，通过制备贫铀基吸储氢合金，降低合金储氢时的体积膨胀率以及放氢温度，获得高性能的储氢合金并实现贫铀的资源化利用。

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种贫铀基吸储氢合金，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为7：(1～3)时Ni原子的掺杂位点包括贫铀超晶胞的内部以及面心。

进一步的，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为7：3。

本发明还提供一种贫铀基吸储氢合金，通过在γ相的贫铀中掺杂镍制得，U：Ni原子比为8：(0.5～1.5)时Ni原子的掺杂位点在贫铀超晶胞的内部。

进一步的，所述吸储氢合金中U：Ni原子比为8：1。

本发明还一种贫铀基吸储氢合金的设计方法，所述铀镍合金的结构通过第一性原理设计并计算得到。

进一步的，具体设计步骤如下：

S1确定U和Ni的原子比，基于U晶胞进行扩胞得到超晶胞，在U原子周围的不同位置进行Ni原子掺杂，得到目标合金的初始结构；

S2目标合金的初始结构进行弛豫和电子静态自洽，选择总能量小于1.0×10^-6eV/atom，每个原子受力低于的结构作为铀镍合金的优化结构；

S3对同一原子配比下的优化结构进行筛选，得到该原子配比下的最优结构的铀镍合金以及铀镍合金氢化物；

S4对不同原子配比下最优结构的铀镍合金进行筛选，选择铀镍合金形成能小于0.2，铀镍合金吸氢后体积膨胀率小于纯铀吸氢后的体积膨胀率，铀镍合金氢化物放氢热力学平衡温度降低的铀镍合金作为吸储氢合金。

进一步的，所述吸储氢合金的体积膨胀率η的计算公式如下：

其中，V_hydrid代表铀合金/纯铀氢化物的体积，V_alloy,metak代表铀合金/纯铀的体积。

进一步的，所述吸储氢合金的热力学平衡温度T_d的表示如下：