[发明专利]一种原位气固相光催化反应的质谱分析装置

说明书

本发明涉及一种原位气固相光催化反应的质谱分析装置，涉及质谱分析技术领域。包括光电离飞行时间质谱装置和原位光催化反应器，二者之间由差分室连接。原位光催化反应器包括催化剂放置机构、反应光源、进口管和出口管；改进的催化剂放置机构包括均为石英材料的平板状的固定床和空心封闭的板状壳体；反应光源位于板状壳体的上方，出光面对应着固定床的工作面；板状壳体的一侧边连通着进口管，另一侧边连通着出口管，出口管内设有砂芯。本发明实现气相中间体更加原位的取样，超快的捕获，低压下更加有利于气相中间体的脱附，分子束可对气相分子“冷却”，非常适合通过气固相光催化反应的气相中间体研究其反应机理，进而指导催化剂的合成。

技术领域

本发明涉及质谱分析技术领域，具体涉及一种原位气固相光催化反应的质谱分析装置。

背景技术

自从1967年，藤岛昭教授在一次偶然的试验中发现了光催化的现象，光催化就引起了人们的广泛关注。光催化反应的基本原理是光催化剂在光照的激发下产生电子和空穴，产生的电子-空穴对将引发光催化反应。气固相光催化反应有几个典型的应用：1、随着工业化和经济的发展，越来越多的工业废气（如HCHO、H₂S、SO₂、CS₂、NOx等）被排放到大气环境中，光催化可利用环境中充足的光源将这些挥发性有害气体降解。2、2020年9月我国明确提出2030年“碳达峰”与2060年“碳中和”目标，即“双碳”，光催化CO₂还原为高附加值化工品是一项非常重要的工作，不仅能消除环境中多余的CO₂气体，还可将取之不尽、用之不竭的太阳能转化为化学能。3、氢能被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源，光催化水或其他储氢化合物分解产氢也是一个重要的研究领域。4、天然气、可燃冰、沼气、页岩气中含有大量的甲烷，将甲烷转化为更加附加值的化学品是当代催化转化一个重要的研究领域，光催化甲烷转化可在较低的温度下防止甲烷过度转化，目前是一项非常有前景的技术领域。

目前对于光催化反应的表征主要集中于催化剂本身的表征，例如透射电镜（TEM）和扫描隧道显微镜（STM）可表征催化剂的形貌，X射线精细结构吸收光谱（EXAFS）和X射线衍射（XRD）可表征催化剂的晶体结构，X射线光电子能谱可测量催化剂的组成和化学态。漫反射红外光谱、拉曼光谱、电子顺磁共振可原位表征催化剂表面吸附物种，尤其是红外光谱和拉曼光谱是通过振动峰对一些官能团进行归属，真正能准确鉴定的中间体和产物非常少。

目前质谱是，除了红外光谱和激光诱导荧光之外，主要用于表征气固相催化反应的气相产物的工具。由于在光催化反应中，催化剂表面光生电子-空穴复合速率快，反应物转化效率低，所以光催化反应一般都是釜式反应，定时从反应釜中抽取气体在气相色谱-质谱（GC-MS）上离线定性定量分析是对光催化气相稳定产物最常规的分析手段。通过对催化剂的精确调控，某些气固相光催化反应也可以实现较高的反应速率，这类反应也可以用于固定床催化反应器，尾气可通过GCMS连续监测。通过传统的GCMS分析气固相光催化反应气相成分的问题在于：1、取样非原位，而且是在大气压下，无法获取气相不稳定反应中间体的信息；2、气相成分一般是通过气相色谱分离后再通过质谱分析，气相色谱分离时间长达几十分钟，难以捕获不稳定中间体，然而，若无气相色谱，尾气直接进入质谱，一般是通过70eV的电子轰击电离，母体信息缺失，碎片相互干扰，无法分析清楚气固相光催化反应中复杂的气相成分；3、商品化GCMS中多采用四级杆质谱，四级杆质谱仪对质荷比低于50的气相离子有质量歧视，探测效率低，对于气固相光催化反应中质量数低于50的气相小分子检测十分不利。