[发明专利]一种合成单原子催化剂的方法及单原子催化剂电催化应用

说明书

本发明公开一种合成单原子催化剂的方法，包括原料混合：以二甲基咪唑、硝酸锌、氧化石墨烯为溶质，以无水甲醇为溶剂，通过搅拌形成ZIF‑8@GO；以ZIF‑8@GO、硫脲为溶质，以无水甲醇为溶剂，通过搅拌、吸附作用形成S/ZIF‑8@GO；第一阶段热解：在保护气体的的氛围中，将S/ZIF‑8@GO热解形成多孔碳(S、N‑C)；前驱体制备：待多孔碳冷却后，向多孔碳中加入菲啰啉(Phen)、过渡金属源(M)，形成前驱体M/S、N‑C@Phen；第二阶段热解：在保护气体的氛围中，将M/S、N‑C@Phen前驱体进行热解，得到M/S、N‑C单原子催化剂。本发明的合成方法简单有效，可用于大规模合成单原子催化剂，且适用于多种金属单原子催化剂的合成，解决了现有技术合成复杂，难以规模化制备的不足。

技术领域

本发明涉及催化剂领域，尤其是一种合成单原子催化剂的方法及单原子催化剂电催化应用。

背景技术

化石能源的过度消耗，致使能源与环境危机日益严重，“清洁、低碳、安全、高效”的能源变革已势在必行。燃料电池相比于其他的能源转化装置，具有燃料来源广、无污染、效率高等优点，因此也被认为是最有效的绿色能源转化技术之一。燃料电池中，阴极发生氧还原反应(ORR)路径较复杂、中间产物较多、反应活化能较高等因素导致化学动力学缓慢，大大降低了效率。贵金属催化剂具有优异的ORR性能，但成本高、储量稀缺、稳定性差等问题极大限制了其应用。

目前现有的单原子催化剂的合成方法仍然存在着许多问题，如合成方法复杂，难以大规模制备，所使用的前驱体价格昂贵，非贵金属活性位点的单原子催化剂性能不够优良等，并且制备方法往往只对一种金属有效，缺乏对多种金属有效的制备单原子催化剂的通用策略。

发明内容

本部分的目的在于概述本申请的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例，在本部分以及本申请的说明书摘要和申请名称中可能会做些简化或省略以避免使本部分、说明书摘要和申请名称的目的模糊，而这种简化或省略不能用于限制本申请的范围。

鉴于上述和/或现有技术中所存在的问题，提出了本申请。

因此，本申请所要解决的技术问题是：开发设计一种合成方法简单的、前驱体廉价的、对于多种金属有效的制备单原子催化剂的通用策略。

为解决上述技术问题，本申请提供如下技术方案：一种合成单原子催化剂的方法，包括，

原料混合：以二甲基咪唑、硝酸锌、氧化石墨烯为溶质，以无水甲醇为溶剂，通过搅拌形成ZIF-8@GO；

硫掺杂：以ZIF-8@GO、硫脲为溶质，以无水甲醇为溶剂，通过搅拌、吸附作用形成S/ZIF-8@GO；

第一阶段热解：在保护气体的的氛围中，将S/ZIF-8@GO热解形成多孔的硫掺杂碳(S、N-C)；

前驱体制备：待S、N-C冷却后，向S、N-C中加入菲啰啉(Phen)、过渡金属源(M)，形成前驱体M/S、N-C@Phen；

第二阶段热解：在保护气体的氛围中，将M/S、N-C@Phen前驱体进行热解，得到单原子催化剂。

作为本申请所述合成单原子催化剂的方法的一种优选方案，其中：所述过度金属源选自Fe(II)、Cu(II)、Co(II)、Ni(II)金属盐中的一种或多种。

作为本申请所述合成单原子催化剂的方法的一种优选方案，其中：所述过渡金属源为FeCl₂、CuCl₂、CoCl₂、NiCl₂中的一种或多种。

作为本申请所述合成单原子催化剂的方法的一种优选方案，其中：所述原料混合中，搅拌温度在22～26℃，搅拌时长为10h。