[发明专利]一种气体扩散电极及其制备方法与应用

说明书

本发明涉及一种气体扩散电极及其制备方法与应用，属于电极材料技术领域。所述的制备方法包括以下步骤，首先将掺杂过渡金属的金属有机框架、导电碳纳米管和聚丙烯腈溶于溶剂，经球磨得到纺丝液；再将纺丝液进行静电纺丝、预氧化和碳化处理，得到膜电极材料；最后将膜电极材料浸泡于聚四氟乙烯溶液，后取出进行热压和煅烧处理，得到气体扩散电极。本发明的气体扩散电极应用于ECO₂RR时具有优异的稳定性，用流动池以100mA/cm²进行测试的时候，能够实现持续27h高效催化性能。用MEA组件可以在225mA电流下实现稳定催化CO₂为CO长达168h，并且没有出现电化学水淹现象，其FE_CO始终保持在90％以上。

技术领域

本发明属于电极材料技术领域，尤其涉及一种气体扩散电极及其制备方法与应用。

背景技术

随着社会的不断发展，工业化水平不断提高，人类活动对化石燃料的过度消耗导致CO₂排放量增大。然而日益增长的CO₂排放逐渐打破全球的碳平衡，并因此引发如温室效应、全球变暖等一系列环境问题。利用太阳能和风能等可再生能源转化的电能驱动的电化学催化二氧化碳还原(ECO₂RR)提供了一种可持续的解决方案。该方法是将从排放源或者从大气中直接捕获收集的CO₂通过电催化的方法将其转化为有用的燃料(CO、CH₄等)或者高价值附加产物(CH₃OH、C₂H₅OH)。传统的平面电极由于反应气体的质量传输受限，向电催化剂扩散的反应气体不足，导致不能够实现高效转化率和高电流密度，从而限制了其实际应用。气体扩散电极(GDEs)是由气体扩散层、导电集流层和催化剂层组成的，利用其多孔结构、疏水性保证了在催化剂附近保持较高的气体浓度，改善了质量传输，从而使电流密度提高了几个数量级。

近年来，疏水碳纸由于制备工艺成熟、方便保存、导电性好、气体传质效果好而被广泛应用作为ECO₂RR的气体扩散电极的载体。但是，由疏水碳纸作为载体所形成的GDEs仍然存在以下问题：

(1)疏水碳纸本身不具柔性，具有一定的刚性，在裁剪或者挤压过程中容易受力不均导致皲裂。

(2)疏水碳纸只是作为GDEs的载体，在应用于ECO₂RR过程中仍然需要涂覆催化剂浆料，而疏水碳纸上形成的催化剂层会影响到反应物和生成物通过催化剂层的质量传输、CO₂在催化剂层上的浓度、三相界面的形成以及催化剂层的形貌(分散的不均一)、欧姆电阻和电导率等，进而影响GDEs的电催化活性、选择性以及稳定性。

(3)疏水碳纸在电催化过程中的疏水性往往受到所涂覆的催化剂浆料的影响，呈现出不同程度疏水效果的减弱，从而最终导致电化学水淹现象。

(4)疏水碳纸的导电性在实际应用过程中，仍然需要进一步的提高。

因此疏水碳纸在应用于ECO₂RR仍然存在着许多不适应性，因此如何设计解决上述问题的气体扩散电极是突破ECO₂RR领域一个关键挑战的研究重点。

发明内容

为此，本发明所要解决的技术问题在于克服现有技术中电极材料的催化活性、选择性、稳定性、疏水性和导电性差等问题。

为解决上述技术问题，本发明提供了一种气体扩散电极及其制备方法与应用。

本发明的第一个目的是提供一种气体扩散电极的制备方法，包括以下步骤，

(1)将掺杂过渡金属的金属有机框架、导电碳纳米管和聚丙烯腈溶于溶剂，经球磨得到纺丝液；所述掺杂过渡金属的金属有机框架、导电碳纳米管和聚丙烯腈的质量比为5-10：0.9-1：6；