[发明专利]一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料及其制备方法与应用

权利要求书

1.一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料，其特征在于，该高熵氧化物固态电解质材料的组分为石榴石型氧化物，所述石榴石型氧化物的化学式为Li₆La₃(ZrHfTaNb)_0.5O₁₂。

2.根据权利要求1所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料，其特征在于，高熵氧化物固态电解质材料中的颗粒尺寸为5～10μm。

3.根据权利要求1所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料，其特征在于，高熵氧化物固态电解质材料的理论密度为5.68g/cm³，实际密度为5.51g/cm³；

高熵氧化物固态电解质材料的相对致密度为97.0％。

4.根据权利要求1所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料，其特征在于，高熵氧化物固态电解质材料的离子电导率为2.1×10^-4S/cm，电子电导率为2.7×10^-10S/cm。

5.如权利要求1-4任一所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的制备方法，其特征在于，该制备方法包括以下步骤：

(1)按照化学计量比称取碳酸锂、氧化镧、氧化锆、氧化铪、氧化钽和氧化铌六种原料放入球磨罐中，然后加入异丙醇分散剂和磨球，进行球磨处理，再经干燥得到前驱体粉末；

(2)将所得前驱体粉末放在马弗炉中进行煅烧，得到高熵氧化物粉体；

(3)取所得高熵氧化物粉体、异丙醇分散剂和磨球放入球磨罐，进行球磨处理，然后经干燥、过筛、压片、在井式炉中烧结得到高熵氧化物固态电解质材料，即为目的产物。

6.根据权利要求5所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，碳酸锂的添加量相较于按照Li₆La₃(ZrHfTaNb)_0.5O₁₂化学计量比计算得到的碳酸锂添加量提高5～15％；

步骤(1)中，六种原料、异丙醇分散剂和磨球的质量比为1：2：(2～6)；

步骤(1)中，球磨转速为350～500rpm，球磨时间为10～15小时。

7.根据权利要求5所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，煅烧温度为800～950℃，煅烧时间为12～15小时；

步骤(2)中，煅烧结束后，还进行球磨处理，然后经干燥、二次煅烧得到高熵氧化物粉体；

步骤(3)中，高熵氧化物粉体、异丙醇分散剂和磨球的质量比为1：2：(2～6)；

步骤(3)中，球磨处理的工艺条件均与步骤(1)相同。

8.根据权利要求5所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，烧结温度为1140～1250℃，烧结时间为1～2小时；

步骤(3)中，使用200目的筛网过筛。

9.如权利要求1-4任一所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的应用，其特征在于，该高熵氧化物固态电解质材料用于制备固态锂电池，具体过程为：

在250～300℃下，将熔融的复合金属锂负极材料均匀涂覆在高熵氧化物固态电解质材料的两侧，待其冷却后，将涂覆有复合金属锂负极材料的高熵氧化物固态电解质材料与泡沫镍、2025电池壳组装得到对称电池。

10.根据权利要求9所述的一种用于固态电池的高熵氧化物固态电解质材料的应用，其特征在于，复合金属锂负极材料包含石墨或硬碳。