[发明专利]变径微通道反应器及以其制备金属负载型MOFs催化剂的方法

权利要求书

1.一种变径微通道反应器，包括反应器入口和反应管，其特征在于，所述反应器入口包括混合器和运载相通道口，所述混合器为依次设置的Y型混合器和T型混合器；所述反应管包括恒温装置；

其中，所述反应管内设置文丘里结构连接所述T型混合器。

2.根据权利要求1所述的变径微通道反应器，其特征在于，所述Y型混合器通道内径为0.2～4mm，所述T型混合器通道内径为0.2～4mm；

优选地，所述变径微通道反应器变径前与变径后的内径之比为1.5～5。

3.一种以权利要求1或2任一项所述的变径微通道反应器制备金属负载型MOFs催化剂的方法，其特征在于，将MOFs金属前驱体溶液A和有机配体溶液B分别从Y型混合器两侧的入口通入变径微通道反应器，形成MOFs混合液；

由运载相通道口通入的惰性运载相D在T型混合器内将所述MOFs混合液剪切为液滴，然后与活性金属前驱体溶液C反应，得到金属负载型MOFs催化剂前驱体；

将所述金属负载型MOFs催化剂前驱体依次进行分离、洗涤、干燥和活化，即得。

4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述MOFs金属前驱体溶液A的制备包括：将MOFs金属前驱体溶于甲醇、乙醇、异丙醇、乙二醇、去离子水、甲酸、乙酸或DMF中的任一种或多种；

其中MOFs金属前驱体为Cu、Mn、Co、Zn的硫酸盐、硝酸盐、乙酸盐、碳酸盐、卤化盐或水合物中的任一种或多种；

优选地，所述MOFs金属前驱体的浓度为0.01～5mol/L。

5.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述有机配体溶液B通过将有机配体加入有机溶剂中搅拌溶解制得；

其中，所述有机配体包括咪唑、2-甲基咪唑、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1,2,4-苯三甲酸、2,5-二羟基苯甲酸中的一种或多种；

所述有机溶剂包括甲醇、乙醇、异丙醇、乙二醇、甲酸、乙酸、DMF中的一种或多种；

优选地，所述有机配体的浓度为0.01～5mol/L。

6.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述活性金属前驱体溶液C的制备包括将活性金属前驱体溶解于甲醇、乙醇、异丙醇或DMF中的一种或多种；

其中，所述活性金属前驱体包括钴、镍的硫酸盐、硝酸盐或卤化盐中的一种或多种；

优选地，所述活性金属前驱体的浓度为0.01～5mol/L。

7.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述惰性运载相D为硅油和/或氟化液。

8.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述MOFs金属前驱体溶液A的流速为0.1～1m/s；

优选地，所述有机配体溶液B的流速为0.1～1m/s；

优选地，所述活性金属前驱体溶液C的流速为0.1～1m/s；

优选地，所述惰性运载相D的流速为0.1～1m/s。

9.根据权利要求3-8任一项所述的方法，其特征在于，所述反应包括在恒温装置内，50～150℃下反应5～200s。

10.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述活化包括真空活化、空气气氛活化或惰性气氛活化中的一种或多种；

其中，所述惰性气氛包括氮气、氩气或氦气中的一种或多种；

优选地，所述活化的温度为200～550℃，时间为1～4h；

优选地，所述活化的升温速率为5～10℃/min。