[发明专利]一种碳纳米管掺杂制备石墨烯导热膜的方法

说明书

本发明公开了一种碳纳米管掺杂制备石墨烯导热膜的方法，包括以下步骤：S1、将去离子水、羧甲基纤维素混合、分散，得到CMC水溶液；S2、将碳纳米管分批加入CMC水溶液中，分散后得到混合溶液A；S3、将混合溶液A倒入均质机中进行处理；S4、将氧化石墨烯滤饼分散到均质后的混合溶液A中，得到混合浆料；S5、混合浆料经均质、涂布、热处理、压延后得到石墨烯导热膜。本发明通过掺杂价格较低且含有大量金属元素的工业CNTs，能够降低热处理温度，实现成本的降低；CMC作为分散介质不仅能够将CNTs均匀分散到水溶液中，在后期的热处理阶段也可以作为碳源修复石墨烯导热膜缺陷，与CNTs协同提高石墨烯导热膜的导热系数。

技术领域

本发明属于导热材料技术领域，具体涉及一种碳纳米管掺杂制备石墨烯导热膜的方法。

背景技术

石墨烯因其优异的导电导热性能常用于制备导热材料，在石墨烯导热膜的制备过程中，常需要将氧化石墨烯还原为石墨烯，如专利CN111944497A在石墨烯导热膜的制备过程中引入碳源分散液，使碳源均匀稳定地插入氧化石墨烯的层间，氧化石墨烯再分散、涂膜、干燥、还原制备石墨烯导热膜。现有技术中，在氧化过程中引入碳纳米管，而碳纳米管在氧化后缺陷程度有所增加、有序度下降、表面部分碳原子由sp2杂化转变成sp3杂化，导致导热系数下降，如果在热处理过程中还原不充分，还会造成掺杂制备的石墨烯导热膜导热系数降低。此外，现有技术中石墨烯高温热处理温度仍然很高，不能达到节能减排和降本效果。

碳纳米管一般采用化学气相裂解法(CVD法)，但是需要用到金属催化剂，制备结束后，金属催化剂容易残留，伴随碳纳米管进入到产品之中，为了降低金属杂质，常需要另外采取酸洗提纯法、高温热处理提纯法等对碳纳米管进行进一步的提纯处理，导致碳纳米管的成本增加，在制备石墨烯导热膜的过程中，若使用金属杂质含量低的碳纳米管，也会导致成本升高。

为了解决现有技术中存在的上述问题，本发明由此而来。

发明内容

针对现有技术存在的上述不足，本发明提供了一种碳纳米管掺杂制备石墨烯导热膜的方法，本发明通过掺杂价格较低且含有大量金属元素的工业CNTs，能够降低热处理温度，实现成本的降低；CMC作为分散介质不仅能够将CNTs均匀分散到水溶液中，在后期的热处理阶段也可以作为碳源修复石墨烯导热膜缺陷，与CNTs协同提高石墨烯导热膜的导热系数。

本发明的技术方案为：

本发明涉及一种碳纳米管掺杂制备石墨烯导热膜的方法，包括以下步骤：

S1、将去离子水、羧甲基纤维素(CMC)混合、分散，得到CMC水溶液；

S2、将碳纳米管(CNTs)分批加入CMC水溶液中，分散后得到混合溶液A；

S3、将混合溶液A倒入均质机中进行处理；

S4、将氧化石墨烯滤饼(GO滤饼)分散到均质后的混合溶液A中，得到混合浆料；

S5、混合浆料经均质、涂布、热处理、压延后得到石墨烯导热膜。

优选地，氧化石墨烯滤饼、去离子水、羧甲基纤维素和碳纳米管的质量比为 20-40:500:1-16:2-8，即GO滤饼干重：去离子水：CMC：CNTs＝20-40:500:1-16:2-8。

优选地，碳纳米管的长度为10-500μm，管径为5-50nm，进一步优选管径为10-20nm，管长30-50μm；碳纳米管纯度＞70％，金属元素总含量为2-22％，金属元素为Fe、Co、Ni、 Cu、Zn和Al中至少一种。

优选地，含量最高的金属元素占金属元素总含量的94-98％，含量最高的金属元素为 Fe或Ni。