[发明专利]载铂氮掺杂石墨烯及其制备方法和应用

说明书

本申请涉及石墨烯技术领域，特别是涉及一种载铂氮掺杂石墨烯及其制备方法和应用。载铂氮掺杂石墨烯的制备方法包括以下步骤：将氧化石墨烯、铂盐与溶剂混合形成混合液后进行水热反应，制备氧化石墨烯‑铂盐复合粉末；将氧化石墨烯‑铂盐复合粉末与氨基化合物混合，球磨，制备氨基修饰的氧化石墨烯‑铂盐复合粉末；对氨基修饰的氧化石墨烯‑铂盐复合粉末进行微波辐照，制备载铂氮掺杂石墨烯。上述制备工艺简单，且制得的载铂氮掺杂石墨烯具有良好的氧还原催化活性。

技术领域

本申请涉及石墨烯技术领域，特别是涉及一种载铂氮掺杂石墨烯及其制备方法和应用。

背景技术

质子交换膜燃料电池作为一种新型清洁能源日益成为研究的重点。膜电极被称作质子交换膜燃料电池的心脏，是质子交换膜燃料电池技术的核心环节，其中阴阳极催化剂对膜电极性能的提升至关重要。

铂碳催化剂是目前质子交换膜燃料电池中使用最广泛的催化剂，也是商业化最成熟的催化剂。传统的铂碳催化剂负载的铂金属颗粒较大，使用过程中颗粒之间易发生团聚，会降低催化剂的使用寿命和催化活性。为了增强催化活性的同时降低其生产成本，研究人员选择对铂碳催化剂进行改性。目前新型铂碳催化剂主要是通过对铂金属颗粒进行合金化和对负载铂金属颗粒的基体材料进行改性两种路径制备。对铂金属颗粒进行合金化是指铂与过渡金属形成Pt-M合金负载于碳基质上。对载体改性通常侧重于改善载体的比表面积、导电性和化学稳定性。所采用的改性方法往往为液相合成工艺或固相合成工艺，如以三位石墨烯为模板，通过电脉冲在表面电沉积铂纳米颗粒，利用不同氧化还原电位在石墨烯表面化学沉积铂银合金纳米颗粒或通过浸渍法结合热还原法在碳纳米管载体上生长铂颗粒。

然而这些方法通常制备工艺复杂，耗时久。而且液相制备工艺通常会用到大量的有机溶剂和表面活性剂，表面活性剂难以彻底去除，会导致引入杂质。而大量的有机溶剂的使用也使后续处理成本增加。固相制备工艺通常需要高温烧结，能耗高。而且制备小尺寸铂金属颗粒时需要长时间的热回流，反应周期长，增加生产成本。

发明内容

基于此，有必要提供一种载铂氮掺杂石墨烯及其制备方法和应用，上述制备方法简单，不会引入杂质，且制得的载铂氮掺杂石墨烯能够提高以其作为燃料电池催化剂的氧还原催化活性。

第一方面，本申请提供一种载铂氮掺杂石墨烯的制备方法，其包括以下步骤：

将氧化石墨烯、铂盐与溶剂混合形成混合液后进行水热反应，制备氧化石墨烯-铂盐复合粉末；

将所述氧化石墨烯-铂盐复合粉末与氨基化合物混合，球磨，制备氨基修饰的氧化石墨烯-铂盐复合粉末；以及

对所述氨基修饰的氧化石墨烯-铂盐复合粉末进行微波辐照，制备载铂氮掺杂石墨烯。

在一些实施方式中，所述铂盐包括氯铂酸和/或乙酸铂。

在一些实施方式中，所述氨基化合物包括氨水和/或尿素。

在一些实施方式中，所述氧化石墨烯的层数为1～10层，含氧量为30at％～60at％。

在一些实施方式中，所述氧化石墨烯中碳原子与所述铂盐中铂原子的质量比为(0.5～3)：1。

在一些实施方式中，所述氧化石墨烯-铂盐复合粉末中碳原子与所述氨基化合物中氮原子的质量比为(1～10)：1。

在一些实施方式中，所述水热反应的温度为80℃～120℃，时间为0.5h～3h。

在一些实施方式中，所述微波辐照的功率为1kW～15kW，时间为5s～300s。

在一些实施方式中，所述球磨的转速为200rpm～500rpm，时间为0.5h～3h。

在一些实施方式中，所述形成混合液的方法包括：