[发明专利]一种固态电解质材料及其制备方法、锂离子固态电池

权利要求书

1.一种固态电解质材料，其特征在于，所述固态电解质材料经由改性材料与Li₇La₃Zr₂O₁₂进行原位复合及Al掺杂形成，其中所述改性材料为Al-Si₃N₄-Al₂O₃。

2.一种固态电解质材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：

S1，分别称取锂源、镧源和锆源，并分散于醇溶液中，加入螯合剂，进行第一热处理，得到锂镧锆氧前驱体溶胶；

S2，按照摩尔比为(1.4～1.8)：1：1分别称取Al粉、Si₃N₄和Al₂O₃，并分散于醇溶液中，加入酚醛树脂，然后进行球磨、干燥、预烧，得到Al-Si₃N₄-Al₂O₃前驱体；

S3，将所述Al-Si₃N₄-Al₂O₃前驱体与所述锂镧锆氧前驱溶胶混合，其次进行第二热处理，得到凝胶；

S4，将所述凝胶进行煅烧，冷却后研磨，然后在保护气氛下退火，得到所述固态电解质材料。

3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，按照Li：La：Zr的元素摩尔比为(7～7.35)：3：2分别称取所述锂源、所述镧源和所述锆源。

4.根据权利要求2或3所述的制备方法，其特征在于，所述Al-Si₃N₄-Al₂O₃前驱体与所述锂镧锆氧前驱溶胶的重量之比为(1～5)：100。

5.根据权利要求2至4中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S4中，所述煅烧在空气气氛下进行；

优选地，所述煅烧的温度为850～950℃，时间为5～10h。

6.根据权利要求2至5中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S4中，所述退火的温度为1100～1300℃，时间为3～5h。

7.根据权利要求2至6中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述第一热处理的温度为60～80℃，时间为4～10h；优选所述第二热处理的温度为60～90℃，时间为4～10h。

8.根据权利要求2至7中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S1中，所述锂源包括碳酸锂、氢氧化锂、硝酸锂中的至少一种；和/或，所述镧源包括氧化镧、氢氧化镧、硝酸镧中的至少一种；和/或，所述锆源包括氧化锆、氢氧化锆中的至少一种。

9.根据权利要求2至8中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S1中，所述锂源、所述镧源和所述锆源的总重量与所述醇溶液的重量之比为1：(1～2)。

10.根据权利要求2至9中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S1中，所述螯合剂包括乙二胺四乙酸、草酸、柠檬酸的至少一种；

优选地，所述螯合剂与所述锂源的重量之比为(0.1～0.2)：1。

11.根据权利要求2至10中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S2中，所述酚醛树脂与所述Al粉的重量之比为(0.5～0.7)：1。

12.根据权利要求2至11中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述S2中，所述预烧在保护性气氛下进行；

优选地，所述预烧的温度为700～900℃，时间为2～6h。

13.一种锂离子固态电池，包括固态电解质，其特征在于，所述固态电解质为权利要求1所述的固态电解质材料组成，或所述固态电解质为权利要求2至12中任一项所述的制备方法制备得到的固态电解质材料组成。