[发明专利]一种复合金属氧化物催化剂及其制备方法和在催化低浓度煤层气制甲醇中的应用

说明书

本发明公开一种复合金属氧化物催化剂及其制备方法和在催化低浓度煤层气制甲醇中的应用，所述复合金属氧化物催化剂包括载体和活性组分，所述载体为氧化铈，所述活性组分为氧化铜和氧化铱的复合金属氧化物。本发明催化剂制备简单，在低浓度煤层气氧化制甲醇反应中具有较高的反应活性及循环稳定性。

技术领域

本发明属于低浓度煤层气氧化制甲醇技术领域，更具体地，涉及一种复合金属氧化物催化剂及其制备方法和在催化低浓度煤层气制甲醇中的应用。

背景技术

目前，对于低浓度煤层气的主要处理方式就是直排到环境中去，但是低浓度煤层气是一种重要的温室气体，其主要成分为甲烷，另有少量其他低碳链(C＜4)烷烃，此外还含有硫化氢、二氧化碳和粉尘等，所以直接排放低浓度煤层气气体会导致严重的环境污染。同时低浓度煤层气气体本身能量密度低，难以被直接利用，所以若可以将低能量密度的低浓度煤层气气体转化为高能量密度的液体燃料则具有重要的环境意义和经济价值。

在众多液体燃料中，甲醇具有清洁燃烧的特性和卓越运输的优势，且兼具绿色、高效、经济的特征，是衔接传统化石燃料和新能源的重要载体，也是重要的基础化工原料。通过催化剂催化作用的方式，可以将低浓度煤层气气体中的甲烷转化成可利用的甲醇，这有助于推动我国能源化工产业转型、解决环境污染，并最终有助于保障我国的能源安全。但就目前而言，最具有工业化应用前景的催化剂主要为沸石催化剂和贵金属催化剂，但由于沸石催化剂极易失活以及贵金属催化剂昂贵的价格特征，导致它们存在很大的局限性。因此寻找具有煤层气高转化率及甲醇高产率的催化剂以及开发适用于产业化的催化反应体系，是低浓度煤层气催化转化研究的热点和难点，也是催化科学中的一个重大挑战。

发明内容

针对现有技术存在的上述问题，本发明开发了一种气相催化低浓度煤层气部分氧化制甲醇体系，并提供了一种适用于该体系的复合金属铜-铱-氧化铈催化剂及其制备方法。

第一方面，本发明提供了一种复合金属氧化物催化剂，所述复合金属氧化物催化剂包括载体和负载于所述载体上的活性组分，所述载体为氧化铈，所述活性组分为氧化铜和氧化铱的复合金属氧化物。

第二方面，本发明提供了一种制备所述复合金属氧化物催化剂(复合金属铜-铱-氧化铈催化剂)的方法，该方法包括：

1)将六水硝酸铈与一水柠檬酸溶解到蒸馏水中，然后在用力搅拌下向上述溶液中再加入铜源和铱源，得到含铜和铱的混合溶液；

2)将所述含铜和铱的混合溶液在一定温度下继续搅拌使溶液逐渐转变为溶胶，最后干燥和煅烧。

第三方面，本发明提供了一种所述复合金属氧化物催化剂在催化低浓度煤层气制甲醇中的应用。

本发明是一种催化低浓度煤层气选择性氧化制甲醇的气相反应体系，该催化反应为气相连续流动反应，其中，反应气为低浓度煤层气，产物为甲醇。

本发明提供的制备催化剂的方法中，不仅使铜负载在氧化铈载体上，还利用铜铱金属之间的强相互作用并形成了活性组分氧化铜和氧化铱的复合金属氧化物，使所制备的复合金属氧化物催化剂(复合金属铜-铱-氧化铈催化剂)特别适合催化低浓度煤层气氧化制甲醇的反应，对于该反应具有优异的催化活性和循环稳定性。

有益效果：

本发明的方法所制备的复合金属氧化物催化剂为一种复合金属的铜-铱-氧化铈催化剂，通过X射线晶体衍射方法测得所获得的活性组分为氧化铜和氧化铱的双位点。另外，本发明提供的复合金属氧化物催化剂的制备方法简单，在气相条件下对于低浓度煤层气氧化制甲醇催化反应具有优异的催化活性和循环稳定性。此外，同其它用于低浓度煤层气氧化制甲醇催化剂相比，本发明所述催化剂具有制备方法简单，在低浓度煤层气氧化制甲醇反应中表现出甲醇收率高、可多次重复循环使用的特点。

本发明的其它特征和优点将在随后具体实施方式部分予以详细说明。

附图说明