[发明专利]一种基于等离子体与化学链晶格氧传递技术实现甲烷低温氧化偶联制烯烃的方法

权利要求书

1.一种基于等离子体与化学链晶格氧传递技术实现甲烷低温氧化偶联制烯烃的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：

1)在燃料反应器中，将载氧体置于内电极底端的不锈钢晒网中，设定反应温度在室温-300℃之间，打开惰性气体N₂进行吹扫；所用载氧体为碱金属盐负载钙钛矿型金属氧化物，钙钛矿型金属氧化物通式为A_xB_yO₃，其中A为稀土或者碱土金属元素中的1种或2种，B位为过渡金属元素中的1种或2种，x:y＝1:1；

2)程序升温达到设定温度后，打开等离子放电装置，调整输入电压为30-200V，待示波器上的电信号稳定后，通入甲烷气体，反应后得到烯烃气体产物。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，失去晶格氧的载氧体处于被还原状态，通入惰性气体N₂进行吹扫，吹扫温度为：室温-300℃，吹扫时间为20min；然后通入空气氧化载氧体使其恢复晶格氧，氧化温度为：室温-300℃，氧化时间为30min，然后重新回到步骤(1)进行循环。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述烯烃为C2-C6烯烃。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述烯烃为C2-C4烯烃。

5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，碱金属盐中碱金属元素选自Li、Na、K中的任一种。

6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，碱土金属元素选自Mg、Ca、Sr、Ba中的一种。

7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所用载氧体通过改进的溶胶凝胶法制备，制备方法如下：按化学计量比为1:1的比例称量稀土金属硝酸盐或者碱土金属硝酸盐和过渡金属硝酸盐，然后加入去离子水得到相应的金属盐溶液，将相应的金属盐溶液混合均匀后，加入乙二胺四乙酸和柠檬酸进行混合，乙二胺四乙酸和柠檬酸与金属离子摩尔比1:1:1.5，通过氨水和去离子水将PH值调节至7-9，水浴温度升高到为78-82℃，形成溶胶，然后95-110℃恒温干燥、老化，然后890-910℃煅烧5-7个小时，煅烧得到的材料浸渍于碱金属盐水中，搅拌均匀后在95-110℃干燥，然后780-820℃煅烧1-3小时，然后压片破碎得到载氧体颗粒。

8.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，步骤(2)中甲烷进气流量30-200ml/min。

9.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，步骤(2)中所述的吹扫温度为：室温-300℃，吹扫时间为20min。