[发明专利]一种煤基复合负极材料及其制备方法与应用

权利要求书

1.一种煤基复合负极材料的制备方法，所述方法包括以下步骤：

(1)将无烟煤在空气气氛下进行煅烧处理，得到煤基负极材料；

(2)将步骤(1)的煤基负极材料进行提纯处理，得到高纯煤基负极材料；

(3)将硅源、有机碳源和溶剂混合，得到浆料；

(4)将步骤(2)的高纯煤基负极材料和步骤(3)的浆料混合，进行加压浸渍；

(5)将步骤(4)的浸渍后的材料进行碳化，制备得到所述煤基复合负极材料。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤(1)中，所述煅烧处理的温度为1800-2200℃，所述煅烧处理的时间为3-12小时。

优选地，步骤(1)中，所述煤基负极材料为多孔煤基负极材料，所述煤基负极材料的平均孔径为0.9μm-1.5μm。

优选地，步骤(1)中，所述煤基负极材料的石墨化度为88％-94％。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤(2)中，所述提纯处理为酸法或碱法，优选为酸法。

优选地，采用酸法进行提纯处理的步骤为：将煤基负极材料加入到氢氟酸与硫酸的混酸溶液(氢氟酸与硫酸的质量比为1-10:10-1)中，液固比控制在3-5:1，总酸浓度调节至pH值为3-4，室温下搅拌反应2-5小时，经过滤、洗涤至中性，得到高纯煤基负极材料。

优选地，步骤(2)中，所述高纯煤基负极材料的平均孔径为0.9μm-1.5μm。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤(3)中，所述混合是将硅源、有机碳源和溶剂置于行星式球磨机中进行球磨混合，所述球磨以刚玉球为球磨介质，球料比为1:1，所述球磨处理的转速为100-500r/min，所述球磨处理的时间为6-12h。

优选地，步骤(3)中，所述硅源、有机碳源和溶剂的质量比为1:(0.05-0.15):(5-15)。

优选地，步骤(3)中，所述有机碳源选自沥青、环氧树脂和酚醛树脂中的至少一种；所述溶剂选自乙醇、丙醇和丙酮中的至少一种；所述硅源选自单质硅或者氧化亚硅。

优选地，步骤(3)中，所述浆料中硅源的粒径为50nm-1.0μm。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤(4)中，所述加压浸渍例如是：将步骤(2)的高纯煤基负极材料放入反应釜，抽真空，随后加入步骤(3)的浆料，进行加压浸渍。

优选地，步骤(4)中，所述加压浸渍的压力为1MPa～3MPa，所述加压浸渍的时间为1～5小时。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤(5)中，所述碳化的温度为700-900℃，所述碳化的时间为1-6小时。

优选地，所述碳化是在惰性氛围保护下进行的。

7.权利要求1-6任一项所述方法制备得到的煤基复合负极材料。

8.根据权利要求7所述的煤基复合负极材料，其中，所述煤基复合负极材料的中值粒径为12.5-26μm。

优选地，所述煤基复合负极材料的石墨化度为88％-94％。

优选地，所述煤基复合负极材料中硅源的质量百分含量为3-12％。

9.根据权利要求7或8所述的煤基复合负极材料，其中，所述煤基复合负极材料包括煤基材料以及渗透在煤基材料孔隙中的无定形碳和硅源。

优选地，所述无定形碳和硅源渗透在煤基材料表层的孔隙中，形成类核壳结构；其中核芯为没有被无定形碳和硅源渗透的煤基材料，壳层为被无定形碳和硅源渗透的煤基材料。

优选地，所述煤基复合负极材料包括外壳层，所述外壳层包括无定形碳和硅源，所述外壳层包覆到煤基材料表面。

10.权利要求7-9任一项所述的煤基复合负极材料在锂离子电池中的用途，优选作为锂离子电池负极材料。