[发明专利]木质素衍生炭锚定单原子催化剂的制备方法及应用有效
申请号: | 202310266072.X | 申请日: | 2023-03-20 |
公开(公告)号: | CN115970732B | 公开(公告)日: | 2023-07-07 |
发明(设计)人: | 郭海威;孙鑫阳;陈钊;马小东 | 申请(专利权)人: | 河北工业大学 |
主分类号: | B01J27/24 | 分类号: | B01J27/24;C07C37/52;C07C39/04;C07C67/00;C07C69/78;C07C69/738 |
代理公司: | 天津翰林知识产权代理事务所(普通合伙) 12210 | 代理人: | 付长杰 |
地址: | 300401 *** | 国省代码: | 天津;12 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 木质素 衍生 锚定 原子 催化剂 制备 方法 应用 | ||
1.一种木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,以木质素和金属盐为原料,二者配制为各自的液相溶液后进行液相混合,再与氮源在惰性气体下高温热解,获得木质素衍生炭锚定单原子催化剂;
以木质素衍生炭锚定单原子催化剂为催化剂,将催化剂与氧化木质素、溶剂混合放入反应釜中,通入含氧气体,并充压至1-2MPa,以600-800r/min的速度进行搅拌,在120-180℃的温度下进行氧化解聚,充分反应后冷却至室温,获得木质素氧化解聚产物;
所述氧化解聚中的反应温度为120-180℃,反应时间为1.5-2.5h;所述溶剂为具有形成氢键能力的极性溶剂:甲醇、乙醇中的一种或多种;
所述木质素衍生炭锚定单原子催化剂的制备过程是:将木质素溶解在150ml去离子水中,之后加入氯化铁溶液,搅拌0.5-1.5 h,之后静置老化8-15 h,形成Fe-木质素络合物;将获得Fe-木质素络合物在80 ℃烘箱中进行干燥,获得Fe-木质素络合物干燥固体,将双氰胺与Fe-木质素络合物干燥固体研磨混合并放置在石英舟中,首先在550 ℃ N2气氛下预热解1-1.5h后,再以升温速度10℃/min继续升温至550℃-650℃,保温热解1-3h;降温后从热解炉中取出,研磨均匀后用去离子水和乙醇反复清洗,干燥后获得木质素衍生炭锚定单原子催化剂;
所述木质素衍生炭锚定单原子催化剂中金属离子的质量掺量为2-10%。
2.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述氧化木质素为木质素经过氧化预处理后获得的产物;所述木质素为碱木质素、木质素磺酸钠、硫酸木质素以及有机木质素中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述液相混合时所用溶剂为水。
4.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述含氧气体为空气、纯氧气或者空气与纯氧气的混合气体;
所述催化剂中活性物种的掺量为氧化木质素质量的20-40%。
5.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述催化剂与氧化木质素、溶剂的质量比为:1:1:1-1:3:3。
6.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述木质素衍生炭锚定单原子催化剂中Fe-Nx物种生成增强锚定金属原子的能力,金属离子与周围木质素中的N配位,形成Fe-N物种作为活化O2的活性位点。
7.根据权利要求1所述的木质素衍生炭锚定单原子催化剂在木质素氧化解聚领域的应用,其特征在于,所述木质素与氯化铁的质量比为1:2-2:1。
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