[发明专利]一种富含五配位铝的有序介孔氧化铝负载的Pd催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种富含五配位铝的有序介孔氧化铝负载的Pd催化剂，所述催化剂以贵金属Pd为活性中心，以氧化铝为载体，化学通式可表述为Pd/mAl₂O₃；所述催化剂组成中Pd的重量比为0.1％～5％，余量为载体；所述载体为富含五配位铝的有序介孔氧化铝。本发明还公开了所述富含五配位铝的有序介孔氧化铝负载的Pd催化剂的制备方法以及所提供的催化剂在甲烷完全氧化反应中的应用。本发明所提供的方法可合成出富含五配位铝位点的载体并将其用于载体负载金属制备Pd催化剂，这样非常有利于活性金属Pd的锚定和分散。本发明所提供的催化剂用于甲烷完全氧化反应时，具有稳定性好的优势，能在一定程度上减少反应过程中产生的水汽对催化剂的影响，具有工业化应用前景。

技术领域

本发明属于催化剂制备及应用技术领域，具体涉及一种富含五配位铝的有序介孔氧化铝负载的Pd催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

天然气的使用已经涉及到人们生活中的方方面面，最典型的例子就是天然气汽车。然而，甲烷完全氧化反应一直以来都是催化科学领域的“圣杯反应”之一，其主要原因在于甲烷中碳氢键键能高达434KJ/mol且甲烷完全燃烧的活化能通常需要在100～200KJ/mol之间。目前用于甲烷完全氧化的催化剂主要有尖晶石和钙钛矿为代表的金属氧化物催化剂以及负载型催化剂(Chen J,Arandiyan H,Gao X,et al.Recent advances in catalystsfor methane combustion[J].Catalysis Surveys from Asia,2015,19:140-171.)。

已有研究表明使用Pd催化剂催化氧化是能让甲烷完全氧化的最有效的方法(Jiang D,Khivantsev K,Wang Y.Low-temperature methane oxidation for efficientemission control in natural gas vehicles:Pd and beyond[J].ACS Catalysis,2020,10(23):14304-14314.)，其市场应用前景很广阔。最典型的例子是将Pd催化剂用于天然气汽车的尾气处理，未燃尽的尾气中通常含有大量的甲烷从而不仅损害燃气的经济性还会对大气产生污染。然而，Pd催化剂也存在一定的局限性，例如：在天然气汽车的尾气高排气温度下以及部分水蒸气存在的情况下Pd催化剂易烧结成大颗粒而导致其催化活性降低或者循环稳定性不好，因此开发高温下稳定的Pd催化剂是备受重点关注的热点问题之一。