[发明专利]具有多层结构的聚合物电解质和包含其的全固态电池

说明书

本发明涉及具有多层结构的聚合物电解质和包含所述聚合物电解质的全固态电池，所述聚合物电解质包含：第一聚合物电解质层，所述第一聚合物电解质层包含脂族二腈化合物、锂盐和锂离子传导聚合物；和第二聚合物电解质层，所述第二聚合物电解质层包含离子液体、锂盐和锂离子传导聚合物，其中所述第一聚合物电解质层和所述第二聚合物电解质层不包含除所述离子液体之外的溶剂，其中所述具有多层结构的聚合物电解质适合用于全固态电池。所述聚合物电解质能够表现出在高电压正极和低电压负极中稳定运行的效果，并且含有所述聚合物电解质的全固态电池可应用于其中使用高容量和高功率电池的电动车辆的电池领域。

本发明专利申请是基于申请日为2018年5月30日，申请号为201880003128.X，发明名称为“多层结构的聚合物固体电解质和包含其的全固态电池”的中国发明专利申请的分案申请。

技术领域

本申请要求于2017年6月20日提交的韩国专利申请10-2017-0077792号和于2018年5月25日提交的韩国专利申请10-2018-0059591号的权益，通过参考将其全部内容并入本文中。

本发明涉及一种多层结构的聚合物固体电解质和包含其的全固态电池。

背景技术

已经将锂二次电池主要应用于诸如移动装置和笔记本电脑的小型应用，但近年来，已将其研究扩展到中型和大型领域，并已广泛用于主要与储能系统(ESS)、电动车辆(EV)等相关的大功率应用中。

在用于这种中型到大型领域的锂二次电池的情况下，与小型领域不同，因为操作环境(例如温度、冲击)不仅苛刻，而且应该使用更多的电池，所以有必要确保安全性以及优异的性能或合适的价格。

大多数目前商业化的锂二次电池使用有机液体电解质，其中将锂盐溶解在有机溶剂(可燃性有机溶剂)中，由此具有包括泄漏、燃烧和爆炸的潜在风险。事实上，因为使用这些电池的产品的爆炸不断被报道，所以迫切需要解决这些问题。

如果使用安全装置来解决这些问题，则由于安全装置的相当大的重量而存在能量密度损失的风险，并且基本上，因为使用有机液体电解质，所以在克服安全问题方面仍存在限制。

因此，正在开发使用固体电解质代替液体电解液的全固态电池。因为全固态电池不含有可燃性有机溶剂，所以它们具有能够简化安全装置的优点，因此在制造成本和生产率方面被认为是优质电池。另外，因为连续层叠接合结构是容易的，所述接合结构包含含有正极(阴极)层和负极(阳极)层的一对电极层和插入所述电极层之间的固体电解质层，所以期望其是一种能够制造具有稳定性的高容量和高功率电池的技术。

现有的固体电解质已被制成单个固体聚合物电解质膜并且充当电解质和隔膜，并且还已经在使用锂金属负极的锂金属电池或使用石墨负极的锂离子电池中应用/评价。然而，作为一种聚合物电解质，难以实现正极在高电压范围内且负极在低电压范围内同时运行的电池。作为实例，产生的问题是，聚合物电解质在高电压范围内在正极表面被氧化，或者在低电压范围内在负极的表面上被还原/分解，并且此外在单独的单一聚合物电解质的情况下，出现的问题是，电极与电解质之间的界面电阻可能由于缺乏粘附力而增加。

在含有丁二腈的聚合物电解质的情况下，其在室温下具有大于10^-4S/cm的高离子传导率并且其在4V以上的高电压范围内在正极处稳定地运行，但是它具有缺点，即在低电压范围内在负极处的稳定性弱，由此难以应用于Li金属和石墨负极，并且仅能够限制性地用于工作电压为1.5V的LTO(钛酸锂)负极。同时，基于PEO(聚环氧乙烷)的聚合物电解质在低电压范围内具有良好的稳定性，并且能够在锂负极和石墨负极上运行，但另一方面，在高电压范围内具有差的稳定性并且难以应用于4V以上的高电压正极。

为了解决上述现有技术的各种问题，已经提出了一种方法，其中将无机固体电解质和聚合物电解质制成多层形式。然而，尚未对在高电压范围内的正极和低电压范围内的负极两者中都稳定的聚合物固体电解质的多层结构进行研究。