[发明专利]一种Cu(I)单位点固体催化剂及其制备办法和应用

说明书

本发明本发明涉及光催化技术领域，具体涉及一种Cu(I)单位点固体催化剂及其制备方法和应用，包括步骤：（1）按比例称量相应质量的氯化亚铜和三聚氰胺：（2）将称量好的药品充分研磨后，在295℃氩气气氛下进行程序升温加热反应。通过该方法合成的单位点固体催化剂具有良好光催化还原CO₂的性能，在可见光光源为300W以三乙醇胺和乙腈作为牺牲剂的条件下，Cu‑SSCs光催化还原CO₂生成CO的产率为32.3μmol g^‑1 h^‑1。

技术领域

本发明涉及光催化技术领域，具体涉及一种Cu(I)单位点固体催化剂及其制备办法和应用。

背景技术

为应对全球能源危机和环境压力，太阳能因其普遍性、可负担性和可持续性受到广泛的研究关注。经过巨大的努力，许多太阳能技术已经开发出来并在各个领域显示出巨大的应用潜力，例如储能、空气净化、水修复等等。特别地，光催化因为具有低能耗和高光利用效率被认为是一种理想的绿色化学技术。因此，科研工作者不断寻求高活性光催化剂以满足工业需求。

单位点催化剂（Single-site Catalysts，简称SSCs），是一种独特的实现在原子尺度上分散活性位点的多相催化剂。原则上，SSCs在表面提供100%的金属分散，从而最大限度地利用金属，这是开发高效、低成本多相催化剂的特殊和理想的特点。此外将单原子金属中心与主体材料巧妙配对的巨大可能性，以及对其局部配位环境的精细控制，为实现许多高效的SSCs提供了巨大的潜力。作为均相催化之间的桥梁，具有均相催化剂的优点，包括活性位点的均匀性和与配体的可调相互作用，同时继承了作为多相催化剂的高耐久性和优良的回收性的特点。SSCs为我们提供了巨大的机会，以开发具有竞争性活性和选择性的高效非均相催化剂。

随着科技的高速发展，CO₂等温室气体被大量排放到空气中，导致全球气候变暖，海平面上升，地球极端天气灾害频发等一系列严重不利影响。将CO₂还原为增值化学品和燃料可以缓解全球能源和环境问题。因此，研究一种用于光催化还原CO₂的单位点催化剂十分重要。

发明内容

为解决上述问题，本发明的一个目的是提供一种Cu(I)单位点固体催化剂。

为实现上述目的，本发明具体采用如下技术方案：

所述Cu(I)单位点固体催化剂通过将氯化亚铜固体和三聚氰胺固体在管式炉中加热进行固态反应制备，其中Cu以一价的形式存在于催化剂中，所述催化剂具有Cu(I)高度分散的活性位点。

本发明还提供了一种Cu(I)单位点固体催化剂的制备方法，包括如下步骤：

（1）称量

使用电子天平准确称量氯化亚铜固体和三聚氰胺固体，所述氯化亚铜和三聚氰胺的摩尔比为3:4；

（2）研磨

将称量好的氯化亚铜固体和三聚氰胺固体分别放入研钵中，进行充分研磨，直至两种粉末混合均匀；

（3）制备单位点固体催化剂

（3-1）将研磨好的固体粉末放入管式炉中，持续通入氩气30~40min，排净装置中的空气；

（3-2）待排净空气后，继续通入氩气并缓慢加热装置，按照如下程序进行反应：

1. 室温升温80min至100℃并在100℃下保温3h；

2. 100℃升温30min至130℃并在130℃下保温30min

3. 130℃升温165min至295℃并在295℃下保温6h

待反应完成后，停止加热，使催化剂随炉冷却至室温。