[发明专利]一种电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法在审
申请号: | 202310516005.9 | 申请日: | 2023-05-09 |
公开(公告)号: | CN116555785A | 公开(公告)日: | 2023-08-08 |
发明(设计)人: | 张健;林金 | 申请(专利权)人: | 西北工业大学 |
主分类号: | C25B3/07 | 分类号: | C25B3/07;C25B11/052;C25B11/061;C25B11/065;C25B11/056;C25B11/075;C25B11/081;C25B11/089;C25B11/077;C25B3/25;C25B11/02;C25B11/085 |
代理公司: | 西安凯多思知识产权代理事务所(普通合伙) 61290 | 代理人: | 王鲜凯 |
地址: | 710072 *** | 国省代码: | 陕西;61 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 电催化 氢化 羰基 化合物 合成 相应 方法 | ||
1.一种电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:在电解池中,以含水电解质中的水为氢源,在阴极电解液中加入羰基化合物,在通电进行电解反应时,输出端收集液相为醇类产物。
2.根据权利要求1所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述羰基化合物的结构式为:
其中R和R’选自无机/或有机基团;
所述无机和/或有机基团选自-H、-D、取代或未取代的烷基、烯基、炔基和/或芳基、-OH、-OR*、-SH、-SR*、-NH2、-NR*R#、-COOH、-CHO、-COOR*、-COR*、-PH2、-PR*R#、-F、-Cl、-Br、-I、-NO和-NO2,其中R*和R#为有机和/或无机基团。
3.根据权利要求1或2所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述羰基化合物包括但不限于甲醛、乙醛、丙酮、正丙醛、正丁醛、正戊醛、4-羟基-2-丁酮、二丙酮醇、2-戊酮、环丁酮或糠醛。
4.根据权利要求1所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述电解质为中性、碱性电解质或酸性电解质;即包括但不限于0.01–10M的KHCO3水溶液、0.01–5M的KCl水溶液或0.01–10M的KOH水溶液,0.01–10M的H2SO4水溶液。
5.根据权利要求1所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述电解池采用流动式电解池时,采用的阴极是在离子交换膜上喷涂催化剂A制备成阴极,喷涂的催化剂负载量为0.001–100mg/cm2;或者,采用在导电基底上喷涂催化剂A制得的工作电极,喷涂的催化剂负载量为0.001–100mg/cm2;或者,以导电基底上原位生长的催化剂制备为阴极;所述导电基底包括但不限于泡沫金属、碳纸或碳布;所述泡沫金属包括但不限于泡沫铜、泡沫镍或泡沫铁;在阳极上喷涂催化剂B;在阴极、阳极室加入电解液,并在阴极电解液中加入羰基化合物,采用三电极或两电极体系进行羰基化合物的电催化加氢反应,收集液相产物。
6.根据权利要求1所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述电解池采用分体式H型电解池时,采用的阴极是在导电基底上喷涂催化剂A制得的工作电极,催化剂喷涂后的负载量为0.001–100mg/cm2;或者,以导电基底上原位生长的催化剂制备为阴极;所述导电基底包括但不限于泡沫金属、碳纸或碳布;所述泡沫金属包括但不限于泡沫铜、泡沫镍或泡沫铁;在阳极上喷涂催化剂B;在阴极、阳极室加入电解液,并在阴极电解液中加入羰基化合物,采用三电极或两电极体系进行羰基化合物的电催化加氢反应,收集液相产物。
7.根据权利要求5或6所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述催化剂A包括但不限于Fe、Co、Ni、Cu、Ag、Au、Pd、Pt颗粒,合金及其金属氧化物,单原子催化剂,金属酞菁或金属卡宾类型催化剂。
8.根据权利要求5或6所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述催化剂B的粉末包括但不限于Ir、Ru基催化剂和Fe、Co或Ni基催化剂。
9.根据权利要求5或6所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述催化剂A或B的配制为:1–1000mg的催化剂A或B的粉末,分散于0.2–200mL的异丙醇或者其他分散剂中,加入3μL–5mL Nafion溶液作为粘接剂,搅拌并超声分散10–120min得到催化剂浆料;所述Nafion溶液的浓度为5wt%。
10.根据权利要求5或6所述电催化氢化羰基化合物合成相应醇的方法,其特征在于:所述采用泡沫金属上原位生成金属/金属氧化物作为阴极时,制备步骤为:首先,依次采用丙酮、乙醇、1M盐酸清洗泡沫金属,并用氮气干燥;其次,在空气中2–10℃/min升温,在300–800℃下退火1–6小时,在泡沫金属上均匀生长金属氧化物;最后,以0.1–2A/cm2恒电流原位还原。
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