[其他]核燃料芯块或关于核燃料芯块的改进

说明书

本发明涉及一种包含光滑包覆在芯块上的含硼可燃吸收体的核燃料芯块的成形方法，本发明同时涉及形成这种光滑包覆层的组合物。

众所周知，在燃料的初始寿期内，能以各种不同方式使用反应堆内剩余的燃料使可燃吸收体与核燃料芯块结合起来延长燃料元件的寿命。在某些情况下，可燃吸收体直接与燃料混合，并且与燃料呈一体，而在另外一些情况下，可燃吸收体可包覆在燃料芯块的表面上，或离散形式的可燃吸收体可散置在常规燃料芯块之间，或相反，置于核燃料的包壳中。

例如，在美国专利说明书No3，122，509中，公开了粘结的核燃料元件。在这种元件中，常规基础玻璃组合物与核燃料或其它核材料掺合在一起，作为粘结玻璃。例如，碳化硼可与常规制作玻璃材料的基础玻璃掺合，掺合后的混合物可放在金属包壳管中进行压实。然后，把压制品加热到使玻璃和碳化硼烧结成粘结形式。将形成的粘结性常规碳化硼玻璃圆柱体加热直到圆柱体中显示出碳化硼均匀分布，而且无空隙。实际上，该文公开了使用常规玻璃组合物作为粘结剂，形成氧化锕，或使用其它添加剂，形成燃料元件或其它元件，诸如圆柱形燃料元件，或形成圆柱形可燃吸收棒。

由于形成或使用在芯块或元件中直接掺入可燃吸收体的燃料元件存在问题，已经建议在芯块上形成包覆层的形式来提供可燃吸收体。如在美国专利说明书No3，427，222中所公开的那样（该专利已转让给本发明的受让人），一种烧结核燃料芯块可用碳化硼或其它可燃吸收体做包覆层，它是通过熔融粘结可燃吸收体而在燃料芯块表面形成的包覆层。如上述专利中所公开的，包覆层可通过下列几种方法来形成：（1）将可燃吸收体与二氧化铀或其它陶瓷二氧化物的任何添加物一起进行等离子体喷射或火焰喷射，（2）把芯块浸入可燃吸收体和陶瓷粘合剂，诸如硅酸锆或四硼酸钠的釉浆液中，并进行焙烧，（3）汽化包覆芯块，（4）把可燃吸收体电子束轰击到芯块上。然而，使用碳化硼和粘合剂，如硅酸锆或四硼酸钠的混合物形成的包覆层有由此而产生的问题。在由碳化硼或硅酸锆的混合物形成的包覆层上，作为成品的包覆层是不够稳定的，用苏格兰胶带进行的剥皮试验的结果是覆盖层被剥落了。如果使用高于1000℃的温度来烧结材料以改善粘结性，则碳化硼将会与芯块的氧化铀，并可能与硅酸锆起反应，所得到的芯块中，作为吸收体的硼损失了。在由四硼酸钠形成的包覆层中，所得到的包覆层显示出极好的兆头，并通过剥皮试验，但包覆层不防水分，吸氢表示出有明显的水分吸附。此外，该包覆层的熔点低（≤750℃），在反应堆正常运行期间，预计会发生包覆层滑动，并可能与包壳发生粘附或反应。

本发明的一个目的是要提供一种用作核燃料芯块的光滑包覆层的组合物，该包覆层采用含硼吸收体，具有高熔点和低水分吸附的特性。

本发明的另一个目的是要提供一种用来制成有可燃吸收体的核燃料芯块的方法，这种可燃吸收体以包封在经特别研究的含硼玻璃组合物中的含硼可燃吸收体包覆层的形式与核燃料芯块结合在一起。

因此，本发明属于一种有可燃吸收体的核燃料芯块的成形方法，可燃吸收体与核燃料芯块结合在一起，其特征在于把含硼可燃吸收体的离散颗粒和含硼玻璃组合物的离散颗粒结合在一起以形成包复层混合物;在于把上述的包覆层混合物包覆到核燃料芯块的表面上;在于把上述的在其表面上有包覆层混合物的核燃料芯块加热到足以熔化上述的含硼玻璃，并把上述含硼可燃吸收体掺合到上述的熔融体中，同时防止可燃吸收体与含硼玻璃间发生反应;在于冷却上述芯块。

本发明还包括在制造核燃料芯块时使用的含可燃吸收体的包覆层的组合物，这种核燃料芯块上有与之结合的可燃吸收体。其特征是，在上述的组合物中包括离散颗粒的混合物：即20～80%（按重量计）的含硼可燃吸收体;80～20%（按重量计）的含硼玻璃，这种含硼玻璃的成分（按重量计）是：30～60%的SiO₂;20～30%的B₂O₃;5～15%的碱金属氧化物，从Na₂O和K₂O中选定;5～15%的BaO;5～15%的CaO;5～15%的Al₂O₃。

理想的是，在5～15分钟内将其上有包覆层混合物的芯块从900～1100℃加热到使含硼玻璃熔化并包封住碳化硼颗粒，使碳化硼和玻璃或燃料间不可能进行反应，并包覆芯块。最后得到的包覆芯块具有包封在含硼玻璃中的碳化硼颗粒的光滑包覆层，包覆层显示出与芯块有极好的粘结性和极好的抗水分吸附能力。