[发明专利]完全芳族聚酯组成物及其使用

说明书

本发明涉及含有完全芳族聚酯的完全芳族聚酯组成物及其使用，更进一步地说，涉及具有改善在机械强度中的方向异性和良好的机械特性、耐热性和耐高温水解性的完全芳族聚酯组成物及其用途。

业已知道，对羟基苯甲酸聚酯是具有良好耐热性的芳族聚酯。但是，对羟基苯甲酸聚酯的缺点在于很难得到高分子量的物质，而且它们在熔融时很容易受热分解，因此，它们不能经历通常的熔融成型方法，如注射成型和挤压。这样，尽管它们具有良好的耐热性，它们仍然几乎不能用于工业中。

为了消除对羟基苯甲酸聚酯所具有的缺陷，人们提出了通过将各种芳族二羟酸化合物和各种芳族二醇组分进行缩聚反应而获得芳族聚酯。

例如，第3，637，595号美国专利（相应于公开号47870/1972的日本专利）中揭示了一种制备方法包括将对羟基苯甲酸及芳香族二羰基化合物和二氧化芳族化合物缩合以制备耐热性聚酯的方法。

第4，603，190号美国专利（相对于公开号为38425/1985的日本专利）中揭示了将对羟基苯甲酸、间苯二酸、对苯二酸、氢醌、3，4′-二羟基联苯，3，4′-二苯羟基二苯醚等以一定的比例缩合反应而获得完全芳族聚酯。

尽管上述专利说明书中所揭示的对羟基苯甲酸聚酯类具有改善的可熔融成型性，因为它们的熔点低于羟基苯甲酸均聚酯的熔点，但它们仍然具有缺点：它们的低耐热性、低机械特性（包括劲度模量、抗张强度和冲击强度）和差的耐水和耐化学性均不能令人满意。

本发明人在第260767/1986号日本专利申请中已经提出通过将对羟基苯甲酸、4，4′-二乙酰氧基联苯4，4′-二乙酰氧基二联苯醚和对苯二甲酸共聚合而获得完全的芳族聚酯，该聚酸不存在上述的问题，并且有良好的耐热性以及机械特性，如良好的劲度模量、抗张强度等。

本发明人已发现，上述的芳族聚酯仍有下列不足。在成型时，聚酯的分子链很明显地定向于流动方向。这样，从所说的完全芳族聚酯得到的成型制品在流动方向上具有良好的强度，如以玻璃纤维增强的塑料。但是，在与流动方向垂直的方向上，成型制品的强度则是低的，因此，成型制品会发生翘曲，且熔接强度差。

本发明人已对消除上述的缺陷进行了研究。结果，发明人发现，当将一定量的填料加入完全芳族聚酯中，则从所说的完全芳族聚酸组成物所得到的成型制品的机械强度中的各向异性可以大大地减小。本发明就是建立于上述发现的基础上。

此外，本发明人也已发现，所说的完全芳族聚酯和含有加入其中的填料的所说的完全芳族聚酯的组成物作为电子元件，如电容器、电阻、集成电路等的密封材料时，具有良好的性能。另外，本发明人还发现，完全芳族聚酯和完全芳族聚酯组成物作为电路和电子线路的连接器和作为印刷线路的底板时，具有很好的性能。

更进一步，本发明人还发现，它们具有良好的可成型性，可以注射成型或挤压成各种制品。尤其是，业已发现，通过熔融纺丝法，如用于聚对苯二甲酸乙酯的方法，可以成型为纤维状材料的完全芳族聚酯可以通过将合成热塑性树脂掺入至所说的芳族聚酯而获得。

据此，本发明的一个目的是提供不具有普通的完全芳族聚酯所相关的问题，但具有改善的机械强度的各向异性和良好的机械特性，如劲度模量、抗张强度、冲击强度等、和具有高耐热性、高的耐高温水解性、此外还具有好的可熔融成型性以及可以广泛适用于各种用途的完全芳族聚酯。

本发明的另一个目的是提供这类完全芳族聚酯和完全芳族聚酯组成物的应用。

本发明的还有一个目的提供具有良好的可成型性，可以注射成型或挤压成各种制品，可以通过熔融纺丝法成型为纤维状制品的完全芳族聚酯组成物。

本发明的第一种完全芳族聚酯组合物包括：（Ⅰ）一种可熔融成型的完全芳族聚酯，主要由下列物质所组成：

（A）从至少一种由分子式（ⅰ）所表示的芳族羟基羧酸所得到的结构单元A：

-CO-Ar¹-O ……（ⅰ）

其中Ar¹是二价芳族羟基，且至少有60%（摩尔）的Ar¹是对亚苯基;

（B）从由分子式（ⅱ）所表示的至少一种芳族二醇所得到的结构单元B：

-O-Ar²-O- …（ⅱ）

其中Ar²是从由对亚苯基和4，4′-联亚苯基组成的组中选出的二价芳基;

（C）由分子式（ⅲ）所表示的4，4′-二羟基二苯醚所得到的结构单元C：

和（D）从由分子式（ⅳ）所表达的至少一种芳族二羧酸所得的结构单元D：