[发明专利]作物杀菌剂组合物

说明书

本发明涉及某些新的芳基取代的吗啉基硅烷，含有上述化合物的组合物，以及它们作为农业杀菌剂的应用。

在下列文献中公开了各种氨基硅烷。E.Lukevics等人撰文讨论了含有键连于硅的取代苯基或N-吗啉丙基的若干氨基硅烷的体内抗真菌作用。〔Latv.PSR  Zinat.Akad.Vestis.Kin.Serv.3，343-349（1978）〕。这些化合物中至多仅对小麦锈病菌，番茄晚期枯萎病，黄瓜白粉菌有中度抗性。在该文献公开的化合物中没有一个化合物既含有取代芳基又含有氨基烷基，其中后者的氮原子是吗啉环的一部分。

欧洲专利申请书0241429号特别公开了下式代表的吗啉硅烷化合物：

式中：A可以是氢，C₁-C₁₀烷基，C_3-7环烷基，苯基或三甲硅甲烷基;

R可以是烷基，环烷基或烷氧基;

n是1;和

R¹是亚甲基或取代亚甲基。

E.H.Pommer撰文〔Pesticide Sci.15，285-295（1984）〕讨论了在结构上与上述专利（欧洲专利申请书0241429〕有关的化合物的生物活性。在该文291页第1行，作者评述早在1984年就认识到（“已知”〕：就这类通式化合物而言，其“烷基链长”必须少于4原子。根据Pommer对式A含硅化合物的含碳同系物的研究，他所归纳的“烷基链长”与上述式A中-CH₂-Si-R¹-的链长相对应。

正如上述欧洲专利申请0241429所述，现已广泛地接受了下列事实，即，在连接基团苯基和吗啉中的最大允许链长不应超过3原子。

令人惊奇的是，现已发现：式中R¹是由1或2个甲基任意取代的亚丙基或亚丁基的上述式A化合物具有出乎意料的杀真菌作用。因此，本发明提供了下式所示的芳基取代吗啉基硅烷：

式中：

每个A分别代表卤素，C_1-C₄烷基，C_1-4烷氧基，苯基，苯氧基或卤代甲基;

每个R分别代表C_1-C₄烷基;

R¹代表由1或2个甲基任意取代的亚丙基或亚丁基;

n代表整数0，1或2;和

m代表0至5的整数。

在本说明书和权利要求书中，术语“C_1-C₄烷基”和“C_1-C₄烷氧基”意指含1至4个碳原子的直链或支链烷基或烷氧基。

本说明书和权利要求书所采用的术语“卤代甲基”意指含有1至3个彼此相同或不同的卤素原子的甲基。

术语“卤素”代表Br，Cl或F。

本发明的优选化合物是式中A为三氟甲基，C₁-C₄烷基，Cl或F的那些化合物。更优选的化合物是式中R¹为亚丙基或亚丁基的那些化合物。

所有能形成稳定的生理上可接受盐的有机和无机酸均适于制备式（Ⅰ）化合物的盐。这类盐的实施例包括：盐酸盐，溴氢酸盐，碘氢酸盐，硫酸盐，磷酸盐，乙酸盐，草酸盐，富马酸盐，丙二酸盐，烷基磺酸盐，芳基磺酸盐，烷基芳基磺酸盐，辛酸盐，油酸盐。

将相应的酸与式（Ⅰ）游离胺混合，如有必要在惰性溶剂中混合，蒸掉溶剂，并根据需要将残留物重结晶，由此得到盐。另外，用等摩尔的酸中和游离胺，可以制得易于制剂的水溶性盐的水溶液，例如，磷酸盐和乙酸盐。采用类似的方法，在有机溶剂（如：二甲苯）中，可以制得油溶性酸的衍生物，例如，油酸盐。

式（Ⅰ）化合物能有效地防治侵害有益植物作物的，令人讨厌的真菌。许多这类化合物对下列生物有特别有效的对抗作用，例如，引起谷物（尤其是大麦和小麦）白粉病的禾白粉菌，假尾孢子菌（Psuedocercosporella）（大麦和小麦上的眼点病），和Pyricularia（稻瘟病）。可以将含有式（Ⅰ）化合物及载体的组合物施于大麦或其他植物的根部，种籽或叶子，在不损害所述植物的经济价值的同时，这类组合物可以杀死或控制各种真菌的生长。由于它们的系统作用以及防治白粉病所需化学物质浓度很低，许多这类组合物是十分有价值的。

可将这些化学物质制成粉尘剂，颗粒剂，湿粉剂，可流动浓缩液，或可乳化浓缩液。