[发明专利]催化法生产合成气

权利要求书

1、制备合成气的催化法，该方法以甲烷、氧以及(可能)二氧化碳和水为起始原料，其特征在于：

--所使用的催化剂是支承在固体载体上的贵金属催化剂，彼此排列为多级串级的固定催化床；

--供料气流中含有按下列摩尔比的甲烷、氧、二氧化碳和水：

甲烷，1.0；

氧，0.2-1.0；

二氧化碳，0-3.0；

水，0-3.0；和

--该方法是在绝热的条件下进行的；

采取从第一催化床逆流供入气体反应剂流，并通过串级排列的催化床之间的热交换除去热，或

采取从第一催化床部分逆流供入气体反应剂流和部分作为冷流在串级排列的催化床之间供入，所述的部分供料组成相同，或彼此具有不同的组成，但甲烷必须至少部分供入第一催化床，氧则在所有催化床之间再分流。

2、根据权利要求1的方法，其特征在于反应剂的进料气流含有如下比例（以摩尔计）的：甲烷  1.0;氧  0.4-0.6;二氧化碳0-1.0;和水  0-1.0。

3、根据权利要求1的方法，其特征在于所述催化剂由一种或多种选自铑、钌、铱、铂和钯的铂族金属组成，该催化剂支承在选自铝、镁、锆、硅、铈和/或镧的氧化物和/或尖晶石载体上，或支承在这类载体的二氧化硅-活性级的载体上。

4、根据权利要求3的方法，其特征在于第一催化床的催化剂含有与铂或钯结合的铑，其后的催化床的催化剂含有选自铑、钌和铱的两种金属，在载体催化剂中贵金属的总百分含量包括在0.05-1.5%（以重量计）范围内，优选0.1-1%（以重量计）。

5、根据权利要求1的方法，其特征在于所述催化剂均为颗粒状，其粒度包括在1-20mm范围内，这些催化剂被配置在至少2个，至多5个催化床中，优选2或3个催化床。

6、根据权利要求1的方法，其特征在于将一种含有甲烷、氧、二氧化碳和水蒸汽的气流供入第一催化床，而将氧气流供入其后的催化床。

7、根据权利要求6的方法，其特征在于该方法在下列条件下进行：供入第一催化床的甲烷、二氧化碳和水的摩尔比为1∶0.5-1∶0.3-1，按每摩尔甲烷供入的总氧量为0.4-0.6摩尔，以细分流供入几个催化床。

8、根据权利要求1的方法，其特征在于将含有甲烷和氧的气流供入第一催化床，而将含有甲烷、氧和二氧化碳的混合物供入其后的催化床。

9、根据权利要求8的方法，其特征在于供入催化床的甲烷和氧的摩尔比为大约1∶0.4，同时按每摩尔甲烷供入0.4摩尔的二氧化碳。

10、根据权利要求1的方法，其特征在于将一种含有甲烷、氧、二氧化碳的气流供入第一催化床和其后的催化床。

11、根据权利要求10的方法，其特征在于该方法是这样进行的：所述的这些反应剂相互的摩尔比为大约1∶0.6∶0.7-0.8。

12、根据权利要求1的方法，其特征在于将一种含有甲烷、氧和二氧化碳的气流供入第一催化床，而将氧气流供入其后的催化床。

13、根据权利要求12的方法，其特征在于该方法是在下列条件下进行：供入第一催化床的甲烷与二氧化碳的摩尔比为1∶0.3-0.6，并按每摩尔甲烷供入0.5-0.6摩尔的总氧量，以细分流供入各个催化床。

14、根据权利要求1的方法，其特征在于该方法是在下列条件下进行：第一催化床的进口温度为大约300-400℃，而所述第一催化床的出口温度为大约700-870℃。从第一催化床向下流至各催化床的进口温度为大约450-730℃，而出口温度为大约770-850℃，两个相邻催化床之间的冷却会使温度降低至少10℃，至多420℃，通常为大约120-170℃。

15、根据权利要求1的方法，其特征在于该方法在下列压力条件下进行：压力从0.1至10MPa，在所述的反应条件下，空间速度包括在1，000-50，000h^-1的范围内，优选为大约5，000-20，000h^-1。