[发明专利]保留裂变产物的核燃料

说明书

本发明涉及具有良好的裂变产物保留性质的以UO₂、ThO₂和/或PuO₂为主要成分的核燃料。

在以氧化物尤其铀氧化物为主要成分的核燃料的情况下，利用这些燃料所遇到的诸多问题之一是由反应堆运行过程中燃料元素释放裂变气体造成的，因为这些裂变产物应保持在元件中，尤其在燃料锭自身中，以便限制外壳的内压和裂变产物与这些外壳的相互作用。

因此，实际上将核燃料元件的燃烧率限制在50GWj/tU，以便不超过其释放裂变气体变得很显著的阈值。

然而，使用核电反应堆，尤其是压水反应堆(REP)都希望通过提高装在细棒中的二氧化铀锭的燃烧率，使这种核燃料控制处于最佳状态，以便达到最低值为60-70GWj/tU。

直到现在，为达到这种改进一直进行的研究都要求关于提高二氧化铀颗粒尺寸的技术，因为人们知道被辐照的粗颗粒燃料释放的气体量低于被辐照的小颗粒燃料释放的气体量。人们还可使用在核燃料中生成沉淀物的技术，以便将裂变气体固定在这些沉淀物上。

为了达到提高二氧化铀颗粒尺寸的目的，可以在经受烧结的二氧化铀粉末中加入诸如TiO₂、Nb₂O₅、Cr₂O₃、Al₂O₃、V₂O₅和MgO之类的添加剂，以便促进晶体的生长，为了所加入的大量氧化物在二氧化铀中仍处于溶液状态，并且不被还原成金属元素，要在湿的氢气氛下进行烧结。例如Killeen在Journal of Nuclear Materials，88，1980，P.177-184；Sawbridge等人在Report CEGB RD/B/N 4866，7，1980；Radford等人在Scientific Paper 81-7D2-PTFOR-P2，1981中描述了为得到粗颗粒显微结构而使用这些添加剂的情况。然而，使用某些这类添加剂可能造成二氧化铀中阳离子和裂变产物气体的扩散系数增加，这对于保留裂变产物是不利的，而且还不能完全得到粗颗粒显微结构。

另一种提高核燃料保留率的技术在于，将能保证裂变产物固定在第二相上的这种第二相超微沉淀物分散在二氧化铀颗粒中。正如Sawbridge等人在Journal of Nuclear Materials，95，1980，P119-128和在FR-A-2026251中所描述的，这类超微沉淀物可由镁的氧化物包体组成。

根据本发明，采用与前面描述的不同的另一种技术来提高核燃料中裂变产物的保留率。这种技术在于捕获铀和/或钚原子裂变释放的氧原子，以保持燃料中O/U(Th、Pu)或O/M的化学计量为2，其中M＝U+Pu或U+Th或U+Pu+Th，这样避免燃料中扩散系数的增加和燃料热导率的降低。

事实上，扩散系数增加是导致裂变产物在颗粒接合处积累，然后释放裂变产物的机制。同样地，燃料的热导率降低是有害的，因为这种降低的效果在于对于同样的线功率密度来说提高了燃料的温度，因而一方面降低裂变产物的溶解度，另一方面有利于它们的扩散。

这样，本发明的目的在于提高以UO₂、ThO₂和/或PuO₂为主要成分的陶瓷核燃料中裂变产物保留性的方法，该方法在于在陶瓷核燃料中含有至少一种能捕获氧同时生成氧化物的金属，该氧化物在核反应堆运行的温度T下具有的自由生成焓，低于化学式为(U，Th)O_2+X和/或(U，Pu)O_2+X(X如0＜X≤0.01)的一种或多种超化学计量的氧化物在同样温度T下的自由生成焓。

使用这种金属添加剂能将上面定义的核燃料中O/U(Th或Pu)或O/M比保持在值为2，这样避免扩散系数增大，该扩散系数仍处在很低的值，还避免燃料的热导率降低。因此达到很高的裂变产物保留率。

另外，还可以将这种技术与UO₂和/或PuO₂和/或ThO₂颗粒增大，和固定裂变产物气体的沉淀物生成这些已知技术结合起来，这是非常有意义的，还能提高燃料的性能。