[发明专利]一种形成团簇反应的装置

说明书

本发明涉及一种原子、分子团簇的反应装置，特别涉及原子团簇的反应装置。

团簇是指由几个乃至上千个原子或分子通过化学键结合组成的相对稳定的微观或亚微观聚集体。它的性质既不同于单个原子或分子，又不同于固体或液体。团簇是介于原子、分子和宏观物质之间的新的物质形态。团簇具有很多新奇的物理和化学性质，是原子或分子以及宏观材料所不具备的。对团簇的各种性质的研究，可以使人们了解物质从简单原子、分子到宏观液体或固体的变化过程，同时在复相催化，晶体生长，大气与星际化学等学科方面有潜在的应用前景。团簇反应性质的研究是团簇研究的一个基本课题。它可以使我们对表面过程，吸附过程和催化过程等获得深入的了解，开辟新的应用领域。

团簇的反应性质的研究始于八十年代。常用的研究设备和方法有以下几种：(1)流动管反应法

用高温炉加热、或激光照射等方法产生团簇，然后使之和反应气体一起流动通过反应管。团簇和反应物在管中进行反应，之后用质谱探测反应产物。

1990年J.Am.Chem.Soc.第112卷3742页报道了利用流动管装置进行的团簇反应性的研究。他们是用激光气化/惰性气体载带的方法产生金属团簇，将团簇引入流动管，反应气体用脉冲阀喷入，反应产物被激光电离后用飞行时间质谱检测。他们对金属团簇(如Pt_n，Fe_n等)和小分子CH₄、O₂、H₂S等的反应进行了研究，得到了一些团簇的反应性和尺寸的相关性等规律。

这类仪器由于分子束阀喷射气流的流量受系统抽真空能力的限制，因而反应气体的量有限，反应产物较少，对探测系统的灵敏度要求很高。(2)付立叶变换离子回旋共振谱仪(FTICR)

对产生的团簇电离后，导入离子回旋共振腔(ICR)中。在电磁场作用下团簇离子在ICR中作回旋运动，这样可把被研究的团簇离子保留在其中，注入反应气体使之反应，利用FTICR谱仪检测反应结果。

1988年J.Chem.Phys.第88卷5215页报道了利用FTICR研究团簇反应的结果。他们采用激光气化/情性气体载带的方法产生金属团簇，然后将团簇离子注入到离子回旋共振腔(ICR)中，再注入反应气体进行反应。用这种方法他们研究了金属团簇离子和H₂的反应规律。

FTICR具有很高的分辨率，可以把团簇离子保留在反应池中最长到几百秒，可以很好的检验团簇的化学稳定性。但这类仪器的造价昂贵，对系统的真空度要求高(＜10^-8乇)，反应只能在低气压下进行，这就对探测器灵敏度提出了很高的要求。

总的来说，这些目前常用的方法各有其特点，但是装置都比较复杂，对设备一些技术指标要求较高，因而实验不易操作，同时造价昂贵。

本发明克服了已有技术中形成团簇反应装置复杂、成本高的缺点，而提供一种采用简单的样品器并结合飞行时间质谱仪进行检测的装置。

本团簇反应装置的示意图如图1所示，图1包括反应器部分A和检测部分B。反应器部分包括二个样品1和2，检测器部分包括激光3和飞行时间质谱仪4。

反应器包括参加反应的彼此有一定距离的固体样品1和2。样品2上钻有小孔，激光照射到样品2，并通过小孔也照射到样品1，样品1和样品2被激光照射部分分别气化成簇，由样品1形成的团簇以及未成簇的原子、分子飞离样品1，其中一部分进入样品2的小孔，与样品2被激光照射气化的原子、分子以及形成的团簇碰撞反应，然后其反应产物飞离小孔抵达飞行时间质谱仪进行检测。为了使样品1和2中被激光照射的物质分别成簇后再进行反应，即先成簇后反应，样品1和2之间的距离是个重要参数。实验中所用的照射激光为Nd：YAG激光的二倍频输出(532nm，～10mJ/pulse)，工作频率为10Hz，激光束经透镜聚焦到固体样品上，能量密度为10²～10³mJ/cm²。

样品1和样品2由纯度高于99％的粉末压制成园片状，厚度为12.0mm，直径10.0～20.0mm，样品2的小孔直径为1.0～1.5mm。两样品的表面都垂直于激光入射方向放置于样品筒中，其间距可通过两个样品之间的环形垫圈来调节。实验中样品1和样品2的间距可在2.0～6.0mm的范围内调节。