[发明专利]一种在低共熔混合物中合成超大微孔磷酸铝分子筛的方法

摘要

本发明涉及一种在低共熔混合物中合成超大微孔磷酸铝分子筛的方法；该法以低共熔混合物为合成反应的介质，通过添加有机胺作为辅助模板剂，制备得到一种具有国际沸石协会(International Zeolite Association)确认的-CLO结构磷酸铝分子筛DNL-1。本发明所采用的制备方法经济性强，操作安全方便，环境友好。本发明的分子筛具有良好的稳定性和极低的骨架密度，将在催化、气体吸附与分离等方面具有广泛的应用前景。

主权项

一种在低共熔混合物中合成超大微孔磷酸铝分子筛的方法，其特征是：采用低共熔混合物(EU)为反应介质，加热合成得到‑CLO拓扑结构的超大微孔磷酸铝分子筛DNL‑1；具体过程包括：A)制备前体反应物：于低共熔混合物中依次加入含铝原料、含磷原料和含氟原料，搅拌至均匀后加入有机胺Amine，继续搅拌至均匀形成前体反应物，前体反应物中Al2O3∶P2O5∶F‑∶EU∶Amine的摩尔比例为1∶0.1～10∶0.01～10∶0.01～1000∶0.01～10；B)将制得的前体反应物加热到100℃～300℃条件下晶化，晶化时间≥1分钟；C)晶化结束后，将反应物冷却至室温，过滤、洗涤并干燥，得到的固体为磷酸DNL‑1分子筛；所得的分子筛的特征是：具有国际沸石协会确认的‑CLO拓扑结构，同时该分子筛骨架T原子组成为磷和铝，其中Al2O3∶P2O5摩尔比例为1∶0.8～1.2；DNL‑1分子筛骨架中PO4和AlO4四面体严格交替，其中部分PO4和AlO4带有端羟基，从而构成一个三维间断式结构，其具有两个非交叉的三维孔道体系，一个体系经由α笼和rpa笼，具有八元环孔口，而另一个经由立方体的面，具有由20个Al和P原子和24个氧原子围成的四叶苜蓿形的孔口，这些孔道的交叉部分是一个大的带有口袋的立方超笼；该分子筛X‑射线衍射谱图具有至少以下所列衍射峰：2θ值表示衍射峰位置，2θ/°：3.43±0.2，4.85±0.2，5.95±0.2，6.87±0.2，7.70±0.2，8.42±0.2，9.73±0.2，10.32±0.2，11.41±0.2，11.92±0.2，12.42±0.2，12.89±0.2，13.78±0.2，14.20±0.2，14.62±0.2，20.72±0.2。