[发明专利]富氮介孔碳材料及无模板制备方法及制作工作电极的方法与应用

摘要

本发明公开了一种富氮介孔碳材料及无模板制备方法及制作工作电极的方法与应用，介孔碳材料制备技术领域。本发明在有机溶剂中，以取代二醛和三聚氰胺衍生物为构筑单元，利用构筑单元之间的席夫碱反应在惰性气氛下加热回流得到介孔聚亚胺类前驱体，惰性气氛下低温焙烧，进一步碳化得到富氮介孔碳；或者是将聚亚胺类前驱体一步高温碳化得到富氮介孔碳。通过调节取代二醛和三聚氰胺衍生物的结构、聚亚胺类前驱体的热解条件对富氮介孔碳实现可控合成本发明可以实现富氮介孔碳的无模板合成，并且操作简单，成本低，可规模化生产。优化的富氮介孔碳材料制成电极，在酸性和碱性条件下均具有良好的电容行为，快速的电流响应和稳定的循环寿命。

主权项

1.一种富氮介孔碳材料的无模板制备方法，其特征在于包括如下步骤：（1）在室温下，将构筑单元取代二醛和三聚氰胺衍生物分散在有机溶剂中，充分搅拌溶解得到澄清溶液，取代二醛和三聚氰胺衍生物的摩尔配比选取根据构筑单元含有的醛基和氨基摩尔比1:1的原则，其中取代二醛（Ⅰ或Ⅱ）和三聚氰胺衍生物（Ⅲ）的结构式为：X₁＝C，NX₂＝H，Me，Ph，OH，NH₂，HexR₁＝Alkyl，Aryl其中有机溶剂为乙酸、或乙腈、或二甲基甲酰胺、或二甲基亚砜；（2）在惰性气体保护下加热回流，加热回流温度为80～180°C，利用构筑单元之间的席夫碱反应得到介孔聚亚胺类前驱体沉淀，反应至无沉淀析出为止，其中回流温度主要根据所选溶剂的沸点大小进行选取；（3）至沉淀不再析出，过滤洗涤干燥，其中过滤洗涤时是采用四氢呋喃、二氯甲烷、乙酸乙酯、氯仿、甲基乙基酮中一种有机溶剂洗涤或几种有机溶剂混合洗涤或交替洗涤；在氩气或氮气下低温焙烧得到高聚合度的聚亚胺类前驱体，其中低温焙烧温度为280-320°C，反应时间4-6小时，升温速率为1-3°Cmin^-1；高温下碳化，得到富氮介孔碳，其中碳化温度为400～1200°C，反应时间1-3小时，升温速率为1-3°Cmin^-1。