[发明专利]含苯并三氮唑及其衍生物的催化剂的制备方法

摘要

本发明涉及燃料电池非贵金属催化剂的制备，旨在提供含苯并三氮唑及其衍生物的催化剂的制备方法。该含苯并三氮唑及其衍生物的催化剂的制备方法，包括步骤：制备含过渡金属元素与氮的大孔碳材料，以及最后制得苯并三氮唑及其衍生物修饰大孔碳担载过渡金属催化剂。本发明采用喷雾干燥可获得尺寸一致、分布均匀的大孔碳前驱体，还可大大缩短前驱体干燥时间；通过不同温度下分阶段煅烧，大孔碳的通孔更加通畅，孔径分布更均衡，比表面积更大；大孔碳中的过渡金属元素为助催化剂，成分易调整，形成多种催化中心，适用范围广；大孔碳材料中的过渡金属元素可作为储备，以弥补燃料电池或空气电池工作时过渡金属元素的流失，提高催化剂的使用寿命。

主权项

含苯并三氮唑及其衍生物的催化剂的制备方法，用于制备苯并三氮唑及其衍生物修饰大孔碳担载过渡金属催化剂，其特征在于，包括以下步骤：步骤A：取纳米CaCO3加入至溶有碳源材料、尿素、过渡金属盐的水溶液中，然后超声振动混合30分钟，使纳米CaCO3分散均匀形成悬浊液，对悬浊液进行喷雾干燥后，在160～200℃下固化6小时形成固化产物，将固化产物在氮气氛围保护下升温至600℃和900℃，并分别在600℃和900℃时恒温碳化2小时，形成碳化产物，将碳化产物在80℃下，依次用1wt%的稀盐酸、30wt%的氢氧化钠溶液和去离子水洗涤，再在120℃下恒温干燥4小时后，得到含过渡金属元素与氮的大孔碳材料；所述悬浊液中，水、纳米CaCO3、碳源材料、尿素、过渡金属盐的比例为100mL：6g：6g：1～6g：0.01～0.05mol，所述过渡金属盐为过渡金属的硝酸盐、硫酸盐或氯化物；所述过渡金属盐中的过渡金属元素是Mn、Fe、Co、Ni、Sn、Cu中的至少一种；步骤B：将步骤A中制得的大孔碳材料粉碎至粒径为100～400目，取粉碎后的大孔碳材料置于水热反应釜中，再向水热反应釜中加入苯并三氮唑及其衍生物和过渡金属盐的水溶液，然后超声振动混合20分钟后，密封反应釜，并置于油浴中，将油浴温度升到100～300℃反应12小时，过滤，再用去离子水清洗后，在90℃下真空干燥，得到苯并三氮唑及其衍生物修饰大孔碳担载过渡金属催化剂；其中，粉碎后的含氮大孔碳材料、苯并三氮唑及其衍生物、过渡金属盐和水的比例为2g：0.02～0.4g：1.2～6mmol：100mL，所述过渡金属盐为过渡金属的硝酸盐、硫酸盐或氯化物；所述过渡金属元素是Pt、Pd、Au、Mn、Fe、Co、Ni中的至少一种。