[发明专利]一种采用溶胶凝胶法制备烧结Na-β"- Al2O3固体电解质前驱体的方法

摘要

本发明公开了一种采用溶胶凝胶法制备烧结Na-β"-Al₂O₃固体电解质前驱体的方法，该方法是通过溶胶凝胶法制备烧结β"-Al₂O₃固体电解质的前驱粉体，在制备过程中以水分或者无水乙醇作为溶剂，金属硝酸盐类作为原料，有机物作为络合剂和辅助络合剂，并添加一些掺杂剂，通过制定预烧温度、高温烧结制度制备出颗粒尺寸分布范围窄,β"相纯度高，离子电导率优良的产品。制备方法工艺简单易操作，易于放大，制备时间短，所需反应温度较低。

主权项

一种采用溶胶凝胶法制备烧结Na‑β"‑ Al₂O₃固体电解质前驱体的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：    （1）前驱体粉末的制备将原料Al(NO₃)₃·9H₂O、NaNO₃和Mg(NO₃)₂·6H₂O按Na‑β"‑Al₂O₃固体电解质的理想摩尔比配比Na:Al：Mg=1:533：0.8溶解于去离子水中形成饱和溶液，在恒温磁力搅拌器上50‑60℃匀速搅拌，同时将C₁₆H₃₆O₄Ti溶解于无水乙醇中形成质量分数为1.0‑3.0%的C₁₆H₃₆O₄Ti乙醇溶液，然后将C₁₆H₃₆O₄Ti乙醇溶液慢慢滴加到原料饱和溶液中，同时剧烈搅拌，匀速搅拌10‑15min后将柠檬酸缓慢加入此透明混合溶液中，然后加入辅助络合剂乙二醇和聚乙烯醇；然后加入氨水调节溶液pH至2.0‑3.0，50‑60℃混合2‑3h，然后升温至70‑80℃继续搅拌加热直到产生一种微黄色粘性胶体，然后放进鼓风干燥箱中在110‑120℃下烘干24‑36h，得到一种浅黄色发泡材料，待完全干燥后用行星式球磨机将其球磨1‑2h，得到浅黄色粉末；    （2）烧结将上述制得的浅黄色粉体均匀铺在氧化铝坩埚上，放置在高温炉中进行煅烧：以1‑3℃·min^‑1的升温速率加热到550‑600℃，保温1‑2h，然后以2‑4℃·min^‑1的速率升温至850‑1000℃，保温2‑3h，得到白色前驱体粉末，然后将煅烧后的白色前躯体粉末以100‑150ml无水乙醇为溶剂，按照球料比为2‑3:1的比例把粉体和玛瑙球加入到玛瑙球磨罐中，滴加少量三乙胺作为分散剂，球磨2‑3h，将湿磨后的混合料过筛、清洗、将浆料分离到蒸发皿中，然后滴加1‑2%的10%聚乙烯醇溶液，然后将蒸发皿放入鼓风干燥箱，在60‑70℃下烘干，所得粉体在玛瑙研钵中手工研磨后装入模具，再用压片机在20‑30MPa下进行干压成型，然后将干压后的坯体，用保鲜膜和保鲜袋密封后，在250‑300MPa下进行等静压，得到致密的坯体，然后将此坯体放到铺有前驱粉体的氧化铝坩埚盖上，盖上氧化铝坩埚，放在高温烧结炉中进行烧结，烧结温度为1580‑1640℃，保温30‑50min，然后降温至1440‑1480℃，保温30‑50min即可。