[发明专利]氮掺杂多孔碳材料的制备方法以及含该材料的催化剂及用途

摘要

本发明涉及一种新型原位氮掺杂多孔碳材料的制备方法及其作为负载型催化剂的载体的用途，以及包含该原位氮掺杂多孔碳材料的负载型催化剂和该负载型催化剂在水相醇缩合反应中的应用。本发明的原位氮掺杂多孔碳材料采用廉价的小分子含氮物质为氮源，在碳材料制备过程中实现氮原子原位掺杂，其掺杂含量可控、分布均匀，可通过氮原子的掺杂提高金属在载体中的分散性和与载体的结合强度，从而有利于增强其催化活性和使用寿命。

主权项

1.一种水相醇缩合反应的方法，该方法包括步骤：在釜式高压反应器加入醇、负载型催化剂、碱和去离子水，密闭后30～300℃下进行反应，反应5～72小时后，冷却至室温，过滤反应液；其中所述负载型催化剂由金属粒子0.1wt％～30wt％和原位氮掺杂多孔碳材料载体70wt％～99.9wt％组成；所述金属粒子为贵金属粒子，其前驱体为钯、金、银、铂、钌、铑、铱中的一种或多种金属盐；所述原位氮掺杂多孔碳材料载体由以下制备方法制得，所述制备方法包括如下步骤：1)将生物质材料、小分子含氮物质和四硼酸钠加到溶剂中混合均匀；2)将上述混合液转移到反应釜中，水热反应条件下加热到150～200℃，保温24～48小时，冷却，洗涤得到红棕色固体；3)将步骤2)中得到的固体进行干燥、研磨，然后在管式炉中进行煅烧，在氮气、氩气和氦气中的一种或多种惰性氛围中于300～1000℃范围内保温24～48小时，煅烧温度为500～1000℃；待管式炉降到室温后将样品拿出，研磨，即得到氮掺杂多孔碳材料；其中，在步骤1)中所述小分子含氮物质用量为生物质材料重量的0.01～0.08倍；所述四硼酸钠用量为生物质材料重量的0.04～0.2倍；所述生物质材料碳源为纤维素、半纤维素、木质素、壳聚糖、甲壳素、淀粉、酚醛树脂、木糖、阿拉伯糖、果糖、葡萄糖和蔗糖中的至少一种；所述溶剂为水或乙醇；所述小分子含氮物质为二聚氰胺或三聚氰胺。