[发明专利]一种1‑甲基‑3，5‑二硝基‑1，2，4‑三唑的制备方法

摘要

一种1‑甲基‑3，5‑二硝基‑1，2，4‑三唑的制备方法，属于有机含能材料技术领域，可解决现有技术中制备DNMT两步法成本较高、存在安全隐患、废水成分复杂难处理以及最终产物得率低且纯度不高等缺陷，所述方法以甲基肼和双氰胺为反应原料，通过缩合环化制得主要成分为1‑甲基‑3,5‑二氨基‑1,2,4‑三唑硝酸盐（DAMT）的产物1；再将产物1与双氧水进行氧化反应，制得产物2为DNMT。本发明收率高，纯度高，解决了该反应过程中的反应热失控危险。

主权项

一种1‑甲基‑3，5‑二硝基‑1，2，4‑三唑的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：第一步，1‑甲基‑3,5‑二氨基‑1,2,4‑三唑硝酸盐的制备将装有搅拌器的三口烧瓶放在冰水浴中，将水和甲基肼溶液依次倒入反应容器中，搅拌，冷却至‑10~0℃，再将硝化剂溶液滴加到该溶液中，整个硝化剂的投料过程在30~60min，且控制温度在‑10~0℃，再加入双氰胺，得到混合溶液；将混合溶液置于10~20℃条件下搅拌，反应0.5~1h，然后升温至85~95℃，并在该温度下搅拌反应3~5h，反应完毕在0~10℃下，冷却静置10~12h，过滤收集沉淀，用蒸馏水清洗沉淀，干燥后得到1‑甲基‑3,5‑二氨基‑1,2,4‑三唑硝酸盐；第二步，1‑甲基‑3,5‑二硝基‑1,2,4‑三唑的制备（1）配制催化剂水溶液，将催化剂投入到50~60℃的300~400 mL水中，搅拌溶解，备用；（2）将带有搅拌器的三口烧瓶置于冰水浴中，将50%浓度的双氧水溶液和1‑甲基‑3,5‑二氨基‑1,2,4‑三唑硝酸盐依次分批投入到反应器中，整个加料过程温度保持在50~70℃，持续搅拌至1‑甲基‑3,5‑二氨基‑1,2,4‑三唑硝酸盐于双氧水溶液中完全溶解，将温度稳定至60~70℃，滴加催化剂水溶液，滴加速度用恒流泵控制在5~10 mL/min，滴加过程中，反应温度升高超过80℃，则立即停止滴加并投入20~50mL的50%浓度的双氧水溶液，待反应温度降至65℃以下才能继续滴加，滴加完毕后，投入酸性反应助剂，并于55~75℃下反应4~6h，反应完毕后，收集反应混合溶液，用萃取剂进行反复萃取，上层是油层，下层是水层，分液取上层油层，蒸馏，将蒸馏后产物置于40℃下恒温干燥得到1‑甲基‑3,5‑二硝基‑1,2,4‑三唑，收集分液后的水层，可浓缩并投入本步骤的下一次反应。