[发明专利]低温烧结Ba5(Nb,Sb)4O15系的微波介质陶瓷及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种微波介质陶瓷，尤其是涉及低温烧结中介电常数陶瓷材料与制备方法。

背景技术

进入20世纪80年代以来，以微波应用为代表的雷达及通讯技术的发展十分迅猛，尤其是在信息化浪潮席卷全球的今天，移动通讯如车载电话、个人便携式移动电话和卫星直播电视等正在迅猛增长，这为微波介质陶瓷材料的发展提供了广阔的前景。从降低成本和环保的角度考虑，一般要求多层结构中的陶瓷介质材料能与廉价的内电极金属银或铜共烧。因此，这也对微波介质陶瓷材料提出了更高的要求，陶瓷材料的烧结温度不仅要低于1000℃，而且还要保持高的介电常数、高的品质因数及低的频率温度系数。

目前主要研究的低温烧结体系主要有：Bi₂O₃-Nb₂O₅体系、ZnO-TiO₂体系、铅基钙钛矿体系、Ba(Zn_1/3Ta_1/3)O₃体系和ZnO-Nb₂O₅体系等。采用的降低烧结温度方法主要是：①掺加适量的低熔点氧化物及低熔点玻璃作为烧结助剂，进行液相活性烧结；③采用化学法制取表面活性高的粉体；③尽可能采用颗粒度细的材料或者选用固有烧结温度较低的材料。其中化学合成与采用细颗粒材料方法的成本较高，不适合大规模生产；掺加烧结助剂会明显恶化材料的微波介电性能；而固有烧结温度较低并且微波介电性能好的材料寻找难度较大。因此，以上部分体系不是烧结温度偏高不能与廉价金属共烧，就是谐振频率温度系数偏大、品质因子低、与银电极发生界面反应等，真正能实用的低温烧结微波介质陶瓷材料很少。近年来，Kamba报道了Ba₅Nb₄O₁₅的微波介电陶瓷在1380℃烧结时具有较好的微波介电性能：ε_r＝39，Q×f＝23,700，τ_f＝78ppm/℃(S.Kamba，J.Petzelt，E.Buixaderas，D.Haubrich，and P.High frequency dielectric properties of A₅B₄O₁₅ microwave ceramics，Journal of Applied Physics，2001，89(7)：3900-3906)。但由于Ba₅Nb₄O₁₅较高的烧成温度与谐振频率温度系数阻碍了其商业应用。为降低烧成温度，J.R.Kim and J.D.Kim等(1、J.R.Kim，D.W.Kim，H.S.Jungand K.S.Hong，Low-temperature sintering and microwave dielectric properties of Ba₅Nb₄O₁₅with ZnB₂O₄ glass，Journal of the European Ceramic Society，2006，26：2105-2109；2、J.D.Kimand E.S.Kim，Low temperature sintering and microwave dielectric properties of Ba₅Nb₄O₁₅ceramics，Journal of the Korean Ceramic Society，2004，41(10)：783-787)分别报道了ZnB₂O₄和PbO-B₂O₃-SiO₂掺杂可以使得Ba₅Nb₄O₁₅的烧成温度降低到900℃，但同时也严重恶化了Q×f值。为调整Ba₅Nb₄O₁₅的τ_f值，Jawahar等(I.N.Jawahar，M.T.Sebastian and P.Mohananb，Microwave dielectric properties of Ba_5-xSr_xTa₄O₁₅，Ba₅Nb_xTa_4-xO₁₅ and Sr₅Nb_xTa_4-xO₁₅ ceramics，Materials Science and Engineering，2004，B106：207-212)报道了Ta取代Nb可以调低Ba₅Nb₄O₁₅的τ_f值，但其调节的范围有限，且明显提高了体系的烧成温度。