[发明专利]铈激活的钇铝石榴石荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种荧光粉，尤其是涉及一种用草酸共沉淀法制备白光发光二极管(LED)照明用的广义的铈激活钇铝石榴石(YAG:Ce)荧光粉的方法。

背景技术

白光LED及其组合光源具有固体化、体积小、寿命长、抗震、不易损坏、启动响应快、耗电量小和无公害等优点，被誉为第四代照明光源，也称为21世纪绿色光源。采用广义的YAG:Ce荧光粉是目前发展的主流。此种荧光粉能有效地吸收InGaN/GaN芯片的蓝光并发出黄光，与未吸收的蓝光混合得到白光。因此，YAG:Ce荧光粉制备技术的进步，对白光LED的发展有非常重要的作用。

制备出团聚程度小、粒度适合、颗粒形状好、发光强度高的YAG:Ce粉末，是该技术的关键之一。目前国内外制备YAG:Ce荧光粉的方法主要有以下几种：

(1)高温固相法：该方法是目前工业化生产中最普遍采用的方法，其工艺简单、成本低、效率高、易批量生产；但存在烧结步骤必须在高温(约1600℃)下才能顺利进行；制得的粉末粒径偏大且分布过宽；粉末易团聚，往往需经球磨，容易破坏晶体，导致发光强度大幅度下降等缺点。有代表性的文献如：

1.Bando K.Development of high-bright and pure-white LED lamps[J].Light & Vis.Env.，1998，(1)[作者为日亚化学工业株式会社的工程师，引自：杨笑卫译.高亮度、纯白色LED灯的研制[J].中国照明电器，2000，(1)：27-29]。

2.专利号为ZL 02800161.3的中国发明专利(专利权人为日亚化学工业株式会社，该专利提到用固相法合成制备广义的YAG:Ce荧光粉，使用氟化钡和硼酸为助熔剂)。

3.徐叙瑢，苏勉曾.发光学与发光材料[M].北京：化学工业出版社，2004。

4.公开号为CN1880402A的中国发明专利申请(申请人为厦门通士达照明有限公司，发明人为魏岚等，该专利申请公开了用高温固相法制备YAG:Ce荧光粉，提到用钇、铝、铈等的氧化物或草酸盐等作原料，叙述了助熔剂的选择等问题)。

(2)溶胶-凝胶法：以易水解的无机盐或金属醇盐，如甲氧基乙醇钇和异丁醇铝溶液为原料，经水解、缩聚等反应过程，由溶胶转化为凝胶。凝胶经烘干、较低温度下预烧、研磨，再经较高温度下烧结，最后得YAG荧光粉。该方法的优点是各组分含量精确可控，均匀性好；能够在较低的温度(700～1000℃)下得YAG粉体；一次粒径小。但存在溶胶-凝胶法产率低；所用的有机原料成本高，且醇盐有毒；在非氧化物气氛下有机配位体中的含碳配位体不易除去，残留碳会影响荧光粉的体色和发光亮度；颗粒团聚也比较严重等缺点。有关文献如：

1.Veith M，Mathur S，Kareiva A，et al.Low temperature synthesis of nanocrystallineY₃Al₅O₁₂(YAG)and Ce-doped Y₃Al₅O₁₂ via different sol-gel methods[J].Mater.Chem.1999，12(9)：3069-3079。

2.专利号为ZL 01120498.2的中国发明专利(该专利采用凝胶法制备YAG:Ce，Z荧光粉，Z为Ce以外的稀土元素)。

(3)喷雾热解(spray pyrolysis，SP)法：SP法是一种将金属前驱体溶液雾化喷入高温炉中，引起溶剂的蒸发和金属前驱体的立即热分解，从而直接合成氧化物粉料的方法。它的显著优点是可以做成基本上无团聚、球形的纳米粉，并且纯度高，粒度可控，易实现工业化生产。但存在制得的颗粒容易空心，所需的设备昂贵等缺点。常见的是对传统的SP法(所谓的“喷雾热解一步法”)进行简化，用所谓的喷雾干燥-高温热处理“喷雾热解两步法”代替，以避免昂贵的设备。但是，“喷雾热解两步法”只能用于制备微米粉，如制备纳米粉还得用“喷雾热解一步法”。代表性的文献如：

1.日本Kang和韩国Park等“喷雾热解两步法”的工作：Kang YC，Lenggoro IW，ParkSB.YAG：Ce particles prepared by ultrasonic spray pyrolysis.J.Mater.Res.Bull，2000，35(5)：789-798。