[发明专利]一种基于Fe3O4的甲烷直接转化制H2催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂，其特征在于至少包括铁元素的含氧酸盐、第一辅助组分的含氧酸盐和第二辅助组分的含氧酸盐，其配比为：第一辅助组分为铁元素物质量的1.0％～20.0％，第二辅助组分为铁元素物质量的0.5％～30.0％，第一辅助组分为铜、镍、锆、钯、铂、钴等元素中的至少一种的含氧酸盐，第二辅助组分为铬、钨、铝、钒、钛等元素中的至少一种的含氧酸盐。

2.如权利要求1所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂，其特征在于所述的铁元素的含氧酸盐为醋酸盐、硝酸盐或亚硝酸盐。

3.如权利要求1所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂，其特征在于所述的第一辅助组分的含氧酸盐为硫酸盐、醋酸盐、亚硫酸钠、亚硝酸盐或硝酸盐。

4.如权利要求1所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂，其特征在于所述的第二辅助组分的含氧酸盐为硫酸盐、醋酸盐、亚硫酸钠、亚硝酸盐或硝酸盐。

5.如权利要求1所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于具体步骤如下：

1)将铁元素的含氧酸盐中的一种、第一辅助组分的含氧酸盐的至少一种、第二辅助组分的含氧酸盐的至少一种混合，用蒸馏水或醇溶解，配制成混合溶液；

2)在混合溶液中加入沉淀剂反应，至混合溶液中的金属离子沉淀完全；

3)过滤后水洗至中性，用乙醇置换其中水份，滤饼干燥至恒重；

4)在马弗炉中于200～950℃下焙烧2～15h，置于空气中自然冷却到室温，取出即得基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂，其最佳焙烧温度为400～700℃；

5)将步骤4)得到的焙烧物粉碎至20～40目，即得到目标产物。

6.如权利要求5所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于混合溶液的浓度为1.5mol/L。

7.如权利要求5所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于沉淀剂选自尿素、氨水、可溶性氢氧化物、碳酸盐或季铵类化合物中的一种，沉淀剂加入量为混合溶液中的金属离子物质量的2～8倍。

8.如权利要求5所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于在混合溶液中加入沉淀剂反应的温度为20～100℃，反应的时间为2～8h，滤饼干燥的温度为120～180℃，滤饼干燥的时间为5～15h。

9.如权利要求5所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于所述的干燥采用低温真空干燥、高温烘干或超临界干燥。

10.如权利要求5所述的一种基于Fe₃O₄的甲烷直接转化制H₂催化剂的制备方法，其特征在于焙烧的温度为200～950℃，焙烧的时间为2～15h。