[发明专利]利用溶剂热反应低温合成氮化硅纳米材料的方法

说明书

技术领域

本发明属于氮化硅纳米材料制备技术领域，尤其涉及一种利用溶剂热反应低温合成Si₃N₄纳米材料的方法。

背景技术

荷兰《材料科学》(JOURNAL OF MATERIALS SCIENCE 33(24)：5803-5810 DEC 1998)报道拉长的β-Si₃N₄颗粒有抑制陶瓷易碎的性质，是一种性能优良的陶瓷材料的补强增韧剂。美国《陶瓷会志》(JOURNAL OF THE AMERICAN CERAMIC SOCIETY 81(10)：2661-26691998)报道了用多晶氮化硅为原料添加2-3％铝粉和6-10％氧化钇于氮气气氛中加热到1900℃制备出β-Si₃N₄晶须。英国《材料研究通报》(MATERIALS RESEARCH BULLETIN 37(8)：1481-1485 JULY 2002)报道了由硅粉、α-Si₃N₄为原料，Y₂O₃为稀释剂于氮气气氛通过自蔓延高温合成反应制备大量的β-Si₃N₄晶须。美国《国际材料快报》(SCRIPTAMATERIALIA 50(3)：383-386 2004)报道了在氮气流中以硅、氮化硅、氯化胺为起始原料通过自蔓延高温合成反应制备大量的β-Si₃N₄纤维。但这些制备反应都需要很高的反应温度，而且反应都需要在气流中进行，需要较高的成本，容易带进杂质，不利于大量的制备氮化硅纳米线。欧洲《陶瓷会志》(JOURNAL OF THE EUROPEAN ERAMIC SOCIETY20(8)：1191-1195 JULY 2000)报道了直接用α-Si₃N₄颗粒在氮气流中于2000℃转化为β-Si₃N₄晶须。虽然不需要添加其他添加剂，但还是要求很高的转化温度，不利于工业化。因此，在较低温度下廉价的制备大量β-Si₃N₄纳米线，对提升氮化硅陶瓷的性能以及扩大其应用都具有特别重要的意义。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提出了一种利用溶剂热反应在相对较低的温度下(200-300℃)制备氮化硅纳米材料的方法，以克服现有技术反应温度高以及低温不能获得结晶Si₃N₄纳米材料的缺陷。

本发明所述利用溶剂热反应低温合成氮化硅纳米材料的方法，其特征在于，按摩尔比2.8-5.8∶1∶0.8-2.7的量将SiCl₄、NaN₃和镁粉混合，或以铁粉为还原剂按摩尔比5.8-6.0∶1∶0.58-0.60的量将SiCl₄、NaN₃和铁粉混合，密封在高压釜中，于200℃-300℃反应10小时±0.5小时；产物经酸洗、水洗、离心分离和干燥，即获得氮化硅—维纳米材料。

上述利用溶剂热反应低温合成氮化硅纳米材料的方法，优选实施方式1是：按摩尔比5.8∶1∶1.0-1.3的量将SiCl₄、NaN₃和镁粉混合，密封在高压釜中，于200℃-300℃反应10小时±0.5小时；产物经酸洗、水洗、离心分离和干燥，即获得以β-Si₃N₄纳米棒为主的氮化硅粉末。

上述利用溶剂热反应低温合成氮化硅纳米材料的方法，优选实施方式2是：按摩尔比2.8∶1∶2.7的量将SiCl₄、NaN₃和镁粉混合，密封在高压釜中，于300℃反应10小时±0.5小时；产物经酸洗、水洗、离心分离和干燥，即获得以β-Si₃N₄纳米线为主的氮化硅粉末。

上述利用溶剂热反应低温合成氮化硅纳米材料的方法，优选实施方式3是：按摩尔比5.8∶1∶0.58的量将SiCl₄、NaN₃和铁粉混合，密封在高压釜中，于250℃反应10小时；产物经酸洗、水洗、离心分离和干燥，即获得以α-Si₃N₄纳米线为主的氮化硅粉末。