[发明专利]一种纳米氮化硅陶瓷粉体的制备方法

权利要求书

1、一种纳米氮化硅陶瓷粉体的制备方法，其特征在于：

(1)以卤化硅，包括氯化硅、溴化硅、碘化硅为原料，碱金属钾或碱金属钠为还原剂，按照反应的摩尔配比称量，还原剂过量0～10％，在液氨介质中进行还原反应，还原温度在-60℃～20℃范围，反应方程为：

3SiCl₄+12M+4NH₃(l)＝Si₃N₄+12MCl+6H₂(M＝Na、K)；

(2)通过液相提纯，分离副产物，得到非晶态纳米氮化硅粉末；

(3)经过热处理，转化为稳定的晶态纳米氮化硅，即Si₃N₄粉体。

2、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：选择密闭反应器，卤化硅和碱金属分别放置，反应体系内始终处于无水无氧的状态。

3、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

(1)卤化硅在-60℃～20℃温度范围，与氨气发生氨化反应，时间维持5～60小时，系统压力控制在0.1～1大气压下，其中保持连续搅拌或震荡至氨化结束；

(2)向氨合卤化硅中加入液氨使其溶解，控制反应器处于-60℃～20℃温度范围；搅拌促进其溶解，得到均匀的溶液或微粉悬浮液，液氨量相对于初始卤化硅质量的1～30倍；

(3)向碱金属钾或钠中加入液氨，使金属完全溶解得到均匀强还原性溶液，液氨量是碱金属质量的1～10倍。

(4)将两种溶液分次混合，使二者发生还原反应，反应温度在-60℃～20℃，其间不断搅拌或震荡，至两种溶液全部混合后，反应完成。

4、如权利要求3所述的制备方法，其特征在于：

(1)卤化硅在-50℃～-20℃与氨气发生氨化反应；

(2)液氨溶解氨合卤化硅的温度范围为-50℃～-35℃；

(3)注入氨合卤化硅中的液氨量相对于初始卤化硅质量的5～15倍；

(4)两种溶液发生还原反应的温度为-50℃～-35℃。

5、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：将卤化硅用气相形式通入到碱金属的氨溶液中，或者对于液体卤化硅直接滴加入碱金属的氨溶液，或者对于固体卤化硅将固体颗粒直接投入碱金属的氨溶液。

6、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于利用液氨进行5～200次循环洗涤，分离反应的副产物，常温负压条件下排除产物粉末中残留的氨，得到纳米氮化硅粉末。

7、如权利要求1所述的制备方法，其特征在于热处理过程中系统气氛控制为非氧化性气氛，产物粉末在非氧化性气氛下装入反应器，热处理温度控制在500℃～1600℃，时间维持在0.5～20小时，结束后空冷至室温，得到稳定的晶态纳米氮化硅粉体。

8、如权利要求7所述的制备方法，其特征在于：热处理过程中系统气氛为真空或惰性气氛。

9、如权利要求1或7所述的制备方法，其特征在于：通过改变热处理温度和时间控制氮化硅，即Si₃N₄粉末的粒度和形貌，在1300℃～1450℃热处理2小时能得到氮化硅晶须。

10、如权利要求1所述的制备的纳米氮化硅粉体，其特征在于：将权利要求1或7得到的纳米氮化硅粉体放在石墨磨具中，利用放电等离子体烧结，不添加任何烧结助剂，烧结温度为1500℃～1700℃，压力为30～50Mpa，保温时间为1～200分钟；烧结的升温速率为10℃～400℃/min，烧结温度为1500℃～1700℃，压力为30～50Mpa，烧结时间为10～300分钟，就能够获得致密的氮化硅陶瓷。