[发明专利]一种纳米氮化硅陶瓷粉体的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及纳米陶瓷材料领域，特别涉及一种纳米氮化硅陶瓷粉体的制备方法。

背景技术

氮化硅(Si₃N₄)陶瓷具有熔点高、硬度大、良好的化学稳定性、高温热稳定性，抗氧化性等优点，在许多领域得到了运用，特别是在制造陶瓷发动机方面，越来越引起广泛的关注。高性能的氮化硅Si₃N₄陶瓷需要高质量的原料-氮化硅Si₃N₄粉体，要求其具有纯度高、粒度微细、分布均匀，生产成本低等特点。目前氮化硅粉体的主要制备方法包括：直接氮化法、碳热还原法、氨解和气相反应法。其中，直接氮化法是直接以硅粉为原料，在氮气、氨气或氨气与其他气体混合气氛下直接发生氮化反应，代表文献包括：

1.Messier D.R.and Wong P.，Kinetics of nitridation of Si powder compacts，J.Amer.Ceram.Soc.，56[9]：480-485(1973)；

2.Atkinson A.，Leatt P.J.，Moulson A.J.and Roberts E.W.，A mechanism for thenitridation ofsilicon powder compacts，J.Mater.Sci.，9[6]：981-984(1974)；

3.Campos-Loriz D.and Riley F.L.，Factors affecting the formation of the α-andβ-phases of silicon nitride，J.Mater.Sci.，13[5]：1125-1127(1978)；

4.Liu Y.D.and Kimura S.，Fluidized-bed nitridation of fine silicon powder，PowderTechnology，106：160-167(1999)。

在此基础上还发展出了高温自蔓延法。

碳热还原法是通过在1500℃～1550℃下碳热还原氧化硅并氮化来制备，代表文献为：Inoue H.，Komeva K.and Tsuqe A.，Synthesis of silicon nitride powder from silicareduction，J.Amer.Ceram.Soc.，65[12]：205(1982)。

上述两种方法制备的氮化硅粉末常含有过剩的硅粉，因此需要二次氮化，而且其产物的粒径与原料息息相关，难以制备超细粉末。

氨解法是氨基硅或硅的有机物前驱体在高温氨气环境下热分解的过程，代表文献有：

1.Mazdiyasni K.S.and Cooke C.M.，Synthesis，characterization and consolidationof Si3N4 obtained from ammonolysis of SiCl4，J.Amer.Ceram.Soc.，56[12]628-633(1973)；

2.Ziegenbalg G.Breuel U.et al，Synthesis of α-silicon nitride powder bygas-phase ammonolysis of CH3SiCl3，J.European Ceram.Soc.，21：947-958(2001)。

该方法要求高温条件，产物的粒径在亚微米范围。

气相反应法是硅烷或卤化硅与氨气在高温下发生的一种化学气相沉积，即CVD法，代表文献有：

1.Kruis F.E.，Oostra W.and Marijnissen J.et al，Particle formation paths in thesynthesis of silicon nitride powder in a laser-heated aerosol reactor，J.European Ceram.Soc.，18：1025-1036(1998)；

2.Bauer R.A.，Smulders R.et al，Laser-chemical vapor precipitation ofsubmicrometer silicon and silicon nitride powders from chlorinated silanes，J.Amer.Ceram.Soc.，72[7]：1301-1304(1989)。