[发明专利]制备基于用于pcLED的原硅酸盐的磷光体的方法

说明书

本发明涉及一种用于制备由掺杂铕(II)的原硅酸盐组成的磷光体的湿 化学方法，优选为碱土金属原硅酸盐，并且涉及用其作为用于白色LED 的或所谓按需提供色彩应用的LED转换磷光体的用途。

按需提供色彩的概念表示通过使用一种或几种磷光体的pcLED制造 某些彩色区域的光。例如为了制造某些企业设计使用这一概念，例如用于 发光的公司标识、商标等。

最近，发射蓝-绿光、黄-绿到橙色光的基于在UV光区或可见光谱的 蓝色光区激发的磷光体变得越来越重要。这是因为磷光体可以用于发射白 光的设备的事实。特别地，掺杂铈的石榴石磷光体(YAG:Ce)用于不同的方 法中(参见例如EP 862794，WO 98/12757)。但是，这些具有的缺点在于它 们仅仅在低于560nm的发射最大值处具有足够高的效率。基于这一原因， 纯YAG:Ce磷光体与蓝色二极管(450-490nm)的组合仅仅可以用于制备具 有在6000和8000K之间色温并且具有相对低色彩重现(对于色彩重现指数 Ra的典型的值在70和75之间)的冷白光色。这引起了非常有限的应用潜 力。一方面，在一般的照明中使用的白色光源的灯的色彩重现质量通常要 求较高，另一方面，具有在2700和5000K之间色温的较暖的光的色彩得 到消费者的欢迎，特别是在欧洲和北美洲。

WO 00/33389进一步公开了Ba₂SiO₄:Eu²⁺特别作为用于来自蓝色LED 的光的转换的发光体的用途。但是，磷光体发光的最大值在505nm，这表 明使用这种类型的组合制造白色光不可能可靠。

硅酸盐磷光体在前若干年发展用于白色LED(参见WO 02/11214，WO 02/054502)。此外还已知这些磷光体可以用于气体放电灯(参见K.H.Butler “Fluorescent Lamp Phosphors”，Pennsylvania Univ.Press，1980)。此外， T.L.Barry，J.Electrochem.Soc.1968，1181描述了已经系统的研究的 (Ca，Sr)₂SiO₄:Eu均一的固体混合物。这些磷光体通过固态扩散的方法(混合 和烧制的方法)采用混合作为粉末的氧化的起始原料、研磨混合物并且之后 在炉子中在任选还原气氛中在高至1500℃的温度下煅烧研磨的粉末几天 制备。结果就形成了具有在基质的体积中的形态学、颗粒度分布和发光活 化剂离子的分布方面不均一的磷光体粉末。此外，通过常规的方法制备的 这些磷光体的形态学、颗粒度分布和其它性质仅仅能够困难地调节并且难 以重复。因此这些颗粒具有大量的缺点，例如特别地，具有这些磷光体的 LED芯片的不均一涂层具有并非最佳的和不均一的形态学和颗粒度分散 性，这导致由于散射的高损失过程。其它损失通过磷光体LED芯片涂层 不仅是不均一的，而且是不能从LED到LED重复的事实发生在制备这些 LED中。这导致在一批中也会发生来自pcLED的发射光颜色区域的变化。

为了获得比YAG:Ce系列更高的CRI，对于蓝色或UV LED基体单独 的或在混合物中使用了LED硅酸盐磷光体。但是实际上常规的磷酸盐磷 光体并不表现出比YAG:Ce磷光体更高的效率和照度。此外，据报道(参见 T.L.Barry，J.Electrochem.Soc.1968，1181)一些具有高钡浓度的磷光体在 使用时具有水解敏感性的问题。这些不足导致硅酸盐磷光体效率的降低。

为了除去纯化过程中留下的大部分水分，DE 102005051063A1公开 了一种通过湿化学方法(湿研磨和湿筛分方法)利用非水性有机溶剂例如乙 醇制备的具有改进的发光效率的硅酸盐基磷光体。

因此本发明的目的在于提供一种用于白色LED或用于按需提供色彩 应用的碱土金属原硅酸盐磷光体，它并不具有上述缺点中的一个或几个并 且制造暖白色光。

令人惊奇的是，采用湿化学方法通过制备碱土金属原硅酸盐磷光体获 得该目的，其中可能有多个方法变化。

因此本发明涉及一种用于制备式I的磷光体的方法

Ba_wSr_xCa_yEu_zSiO₄(I)

其中

w+x+y+z＝2

0.005＜z＜0.5，

其特征在于