[发明专利]制造结晶金属硅酸盐的方法

权利要求书

1.制造结晶金属硅酸盐组合物的方法，所述结晶金属硅酸盐组合物包含晶粒，所述晶粒具有内部部分(核)和外部部分(外层或壳)使得：

所述外部部分中的Si/金属比高于所述内部部分中的Si/金属比，

所述晶粒在晶体横截面上具有金属和硅的连续分布，

所述方法包括：

a)提供包含OH^-阴离子和金属源的水性介质，

b)提供包含无机硅源和任选的模板剂的水性介质，

c)任选地提供非水性液体介质，其任选地包含有机硅源，

d)将所述介质a)、b)和任选的c)在有效地部分地结晶出所需金属硅酸盐的条件下混合，

e)将反应混合物a)+b)+c)冷却至室温附近，

f)使所述反应混合物的pH降低至少0.1，

g)使步骤f)的所得混合物经受有效地使所需金属硅酸盐的结晶继续的条件，

h)收取所需的金属硅酸盐，

其中，在步骤d)中，在结晶之前，在混合物a)+b)+c)中，

Si_有机/Si_无机比小于0.3，

OH^-/SiO₂摩尔比为至少0.3。

2.权利要求1的方法，其中所述Si_有机/Si_无机比小于0.2。

3.权利要求2的方法，其中所述Si_有机/Si_无机比为0。

4.前述权利要求中任一项的方法，其中在步骤f)中，pH降低0.3～4。

5.权利要求4的方法，其中在步骤f)中，pH降低0.5～3。

6.前述权利要求中任一项的方法，其中在步骤d)中，在混合物a)+b)+c)中，OH^-/SiO₂摩尔比为0.31～0.61。

7.前述权利要求中任一项的方法，其中所述金属硅酸盐为铝硅酸盐。

8.前述权利要求中任一项的方法，其中所述金属硅酸盐为MFI。

9.权利要求1-7中任一项的方法，其中所述金属硅酸盐选自MEL、MTT、MFS、HEU、FER、TON、LTL、MAZ。

10.前述权利要求中任一项的方法，其中在结晶之前，所述混合物a)+b)+c)的pH高于13。

11.权利要求10的方法，其中所述pH高于13.1。

12.权利要求10的方法，其中所述pH高于13.2。

13.前述权利要求中任一项的方法，其中所述无机硅源选自如下的至少一种：沉淀二氧化硅、火成二氧化硅(或热解二氧化硅)、以及二氧化硅的含水胶体悬浮液。

14.前述权利要求中任一项的方法，其中首先将所述介质b)和c)混合，并且进一步将介质a)缓慢加入到混合物b)+c)中直至获得水凝胶。

15.通过根据前述权利要求中任一项的方法获得的结晶金属硅酸盐组合物在烃转化过程中作为催化剂组分的用途。

16.根据权利要求15的用途，其中所述烃转化过程为通过甲醇对甲苯进行烷基化以制造二甲苯。

17.结晶金属硅酸盐组合物在通过甲醇对甲苯进行烷基化以制造二甲苯中的用途，所述结晶金属硅酸盐组合物包含晶粒，所述晶粒具有晶体外表面层和内部部分，所述晶体外表面层具有在所述外表面下面约10nm的深度，所述内部部分从在所述外表面下面约50nm的深度向内延伸，其中在所述金属硅酸盐组合物中，所述晶体外表面层中的硅/金属原子比有利地为所述内部部分中的硅/金属原子比的至少1.5倍高。

18.结晶金属硅酸盐组合物，其包含晶粒，所述晶粒在晶体横截面上具有金属和硅的连续分布，所述晶粒具有晶体外表面层和内部部分，所述晶体外表面层具有在所述外表面下面约10nm的深度，所述内部部分从在所述外表面下面约50nm的深度向内延伸，其中在所述金属硅酸盐组合物中，所述晶体外表面层中的硅/金属原子比是所述内部部分中的硅/金属原子比的至少1.5倍高。

19.权利要求18的结晶金属硅酸盐组合物，其中在所述金属硅酸盐组合物中，所述晶体外表面层中的硅/金属原子比是所述内部部分中的硅/金属原子比的1.5～15倍。