[发明专利]用于处理煤燃烧气体的催化组合物、制备所述组合物的方法、包含所述组合物的催化系统及其用途

权利要求书

1.催化组合物，其由铈锆氧化物cCeO₂:zZrO₂的固体溶液的颗粒组成，其中0.08≤c/z≤4.1，所述颗粒载有铑，其中：

-相对于所述催化组合物的总重量，铑的总量小于1.3重量％；

-铑的总量的至少50重量％是Rh₂O₃形式，所述量通过X-射线光电子能谱法测定；且

-其余量的铑由Rh⁴⁺形式的阳离子铑组成。

2.根据权利要求1所述的催化组合物，其中所述铈锆氧化物的固体溶液的c/z比值是1.63，其相当于原子组成Ce_0.62Zr_0.38O₂。

3.根据权利要求1或2所述的催化组合物，其含有0.65重量％-1.25重量％的Rh₂O₃和0.05重量％-0.65重量％的Rh⁴⁺形式的铑阳离子。

4.制备前述权利要求中任一项所述的催化组合物的方法，其包括使铈锆氧化物cCeO₂:zZrO₂的粉末与铑前体的水溶液接触，其中0.08≤c/z≤4.1，然后对用所述溶液浸渍的粉末进行热处理，其中所述铑前体是硝酸铑，并且所述热处理依次至少包括：

-除水步骤，在该步骤中硝酸铑被转化成Rh₂O₃；

-将温度降低至低于350℃的步骤，所述步骤的目的是稳定所述铈锆氧化物的表面上的铑；然后

-煅烧步骤，其目的是氧化活性相。

5.根据权利要求4所述的方法，其中所述铈锆氧化物粉末的组成是Ce_0.62Zr_0.38O₂。

6.根据权利要求5所述的方法，其中对用所述硝酸铑溶液浸渍的Ce_0.62Zr_0.38O₂粉末进行热处理依次包括以下步骤：

a)通过将所述浸渍的粉末保持在环境温度下至少3小时进行熟化；

b)通过保持在90℃-110℃的温度下进行干燥；

c)将步骤b)结束时形成的Rh₂O₃还原成Rh⁰，并通过保持在250℃-320℃的温度的氢气流中还原Ce_0.62Zr_0.38O₂载体；然后

d)在420℃-520℃的温度下煅烧至少2小时，以将铑Rh⁰再氧化成Rh₂O₃和Rh⁴⁺。

7.根据权利要求6所述的方法，其中在步骤a)和步骤b)之间进行将温度保持在70℃-90℃的子步骤。

8.根据权利要求6或7所述的方法，其中在步骤c)中，以小于10℃/分钟的速度加热步骤b)所得的材料。

9.根据权利要求6-8中任一项所述的方法，其中以1℃-5℃/分钟的加热速度将步骤c)所得的材料加热至步骤d)的温度。

10.根据权利要求6-9中任一项所述的方法，其中在步骤d)结束时，在将所述催化组合物用于处理燃烧气体之前，用20体积％的氧气在氩中的混合物预处理所述催化组合物。

11.根据权利要求1-4中任一项所述的催化组合物用于处理煤燃烧气体的用途。

12.催化系统，其包含多孔陶瓷结构，其中所述孔的表面被权利要求1-4中的任一项所述的催化组合物覆盖。

13.处理煤燃烧气体的方法，其包括使所述气体通过权利要求1-4中任一项所述的催化组合物。

14.根据权利要求13所述的处理煤燃烧气体的方法，其中使所述气体在277℃-473℃的温度下通过所述催化组合物。