[发明专利]用于处理煤燃烧气体的催化组合物、制备所述组合物的方法、包含所述组合物的催化系统及其用途

说明书

技术领域

本发明涉及用于处理煤燃烧产生的气体的方法。

背景技术

煤燃烧产生的气体含有多种组分，其中一些有毒和/或有污染。这些特别是NO、CO、CO₂，挥发性烃类如苯、甲苯或丙烷，以及固体颗粒，其组成取决于煤的质量。

起源于固定源的氮氧化物的排放是通过初级方法(作用于燃料、作用于燃烧：优化燃烧参数、修整锅炉的构造)及通过次级方法(作用于废气)进行控制的。初级方法可能至多减少氮氧化物排放50％，因为迄今还不可能改变方法以达到减少100％。

在所述次级方法中，用氨选择性催化还原(SCR-NH₃)是用于减少排放入大气的氮氧化物的唯一的催化技术。该技术仅用于高功率锅炉。但是，用氨还原造成可观的安装成本，它要求储存NH₃，还具有环境污染的高风险，使其不适合在城市环境中用于高功率锅炉。

发明内容

本发明的目的是提供催化剂，其能大大地降低煤燃烧产生的气体的氮氧化物含量。

本发明的主题是用于处理煤燃烧气体的催化组合物、制备所述组合物的方法、载有所述组合物的催化系统，以及所述催化组合物用于处理煤燃烧气体的用途。

本发明的催化组合物由cCeO₂:zZrO₂固体溶液的颗粒组成，所述固体溶液载有Rh₂O₃形式的铑和铑阳离子Rh⁴⁺形式的铑。

通过下述方法制备所述催化组合物：使cCeO₂:zZrO₂混合氧化物粉末与Rh(NO₃)₃的水溶液接触，然后对用所述溶液浸渍的粉末进行热处理。

根据本发明的催化系统包含多孔陶瓷结构，其中所述孔的表面被所述催化组合物覆盖。

处理煤燃烧气体的方法包括使要处理的气体通过催化组合物，特别是通过所述催化组合物的粉末或者通过载有所述催化组合物的催化系统。

本发明的催化组合物由铈锆氧化物cCeO₂:zZrO₂的固体溶液的颗粒组成，其中0.08≤c/z≤4.1，所述颗粒载有铑，其中：

-相对于所述催化组合物的总重量，铑的总量小于1.3重量％；

-铑的总量的至少50重量％是Rh₂O₃形式，所述量通过X-射线光电子能谱法测定；且

-其余量的铑由阳离子铑的形式的铑组成，即Rh⁴⁺形式。

优选实施方案的详述

在一个特别的实施方案中，所述铈锆氧化物的固体溶液的c/z比值是1.63，其相当于原子组成Ce_0.62Zr_0.38O₂。

优选的，所述催化组合物含有0.65重量％-1.25重量％的Rh₂O₃和0.05重量％-0.65重量％的Rh⁴⁺形式的铑。

通过下述方法制备所述催化组合物：使铈锆氧化物cCeO₂:zZrO₂的粉末与铑前体的水溶液接触，其中0.08≤c/z≤4.1，然后对用所述溶液浸渍的粉末进行热处理。在所述方法中，所述铑前体是硝酸铑，并且所述热处理按此顺序至少包括：

-除水步骤，在该步骤中硝酸铑被转化成Rh₂O₃；

-将温度降低至低于350℃的步骤，所述步骤的目的是稳定所述铈锆氧化物的表面上的铑；然后

-煅烧步骤，其目的是氧化活性相。

根据该方法，还原步骤必需在所述煅烧步骤之前进行，并可以获得Rh₂O₃和Rh⁴⁺的混合物。在Rh₂O₃中，铑是Rh³⁺形式。颠倒所述还原和煅烧步骤是不可行的。实际上，如果所述煅烧步骤在所述还原步骤之前进行，则获得的最终铑会由Rh₂O₃和铑Rh⁰的混合物组成，而不是Rh₂O₃和Rh⁴⁺的混合物。