[发明专利]一种连续化生产碳纳米管的装置及工艺方法

权利要求书

1.一种连续化生产碳纳米管的装置，其特征在于：由依次串联的加料器(1)、还原反应器(2)、合成反应器(3)和产物收集器(4)组成；所述还原反应器(2)为流化床反应器，所述合成反应器(3)为喷动床反应器。

2.一种连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：通过催化剂的制备、并基于依次串联的加料器(1)、还原反应器(2)、合成反应器(3)和产物收集器(4)制得；所述还原反应器(2)为流化床反应器，所述合成反应器(3)为喷动床反应器；包括以下步骤：

a.催化剂的加入

将催化剂加入加料器(1)中，抽真空并通入氮气，检测含氧浓度以确定系统的安全性；

b.还原催化剂

通过加料器(1)将所述催化剂加入还原反应器(2)的流化床内，于450～900℃在氮气和氢气混合气体下进行还原反应，N₂∶H₂的体积比＝0.4～1∶1，还原时间为30～180min，使过渡金属氧化物颗粒还原为单质金属纳米颗粒；

c.合成碳纳米管

还原后的催化剂进入合成反应器(3)的喷动床中，于500～900℃通入氮气、氢气和碳源气进行反应，N₂∶H₂∶碳源气的体积比＝0.3～1∶0.5～1∶1，反应过程的空速为10～10000小时^～1，气体的空塔流速为0.08～2m/s，反应停留时间为50～150min；反应产物进入产物收集器(4)；

d.收集产物

获得的碳纳米管产物进入产物收集器(4)中带氮气保护的存料筒，经冷却后即得碳纳米管成品。

3.根据权利要求2所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述步骤b中，首先通入氮气、并逐渐增加气量使流化床内气固相得到充分接触；然后通入氢气与流化的固相充分接触进行还原反应；反应完毕，逐渐加大氮气流量，使还原后的催化剂物料从溢流口排出到合成反应器(3)的喷动床内。

4.根据权利要求2所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述步骤c中，首先通入氮气、并逐渐增加气量使床层呈喷动状态；然后通过喷嘴口将碳源气和氢气喷入床层中心导管内与固相进行充分接触反应；反应完毕，逐渐加大氮气流量，使生成物从溢流口排出到产物收集器(4)。

5.根据权利要求2或4所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述碳源气为乙炔、甲烷、丙烷。

6.根据权利要求2所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述催化剂由载体与一种或几种第VIII主族金属元素水溶性盐，经过搅拌、干燥、煅烧、研磨、过筛后制得；载体添加量为金属元素水溶性盐质量的1～5倍。

7.根据权利要求6所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述第VIII主族金属元素水溶性盐为硝酸钴、硝酸镍、硝酸铁的一种或几种组合。

8.根据权利要求7所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述硝酸钴∶硝酸镍∶硝酸铁的摩尔比＝0～4∶1∶0～4。

9.根据权利要求8所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述硝酸钴∶硝酸镍∶硝酸铁的摩尔比＝1～4∶1∶1～4。

10.根据权利要求6所述的连续化生产碳纳米管的工艺方法，其特征在于：所述载体为氧化铝凝胶、二氧化硅、氧化镁或硅藻土。