[发明专利]一种甲烷-二氧化碳重整反应催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种甲烷-二氧化碳重整反应催化剂，其特征在于：所述催化剂是以载体金属氧化物为基体，助剂金属氧化物和活性金属氧化物为分散相所形成的具有介孔结构的纳米复合氧化物；

所述的载体金属氧化物为氧化锆；

所述的助剂金属氧化物为氧化镁、氧化钙、氧化镧中一种或多种；

所述的活性金属氧化物为氧化钯、氧化钌、氧化铑、氧化铂、氧化镍、氧化钴、三氧化二铁中一种或多种。

2.根据权利要求1所述的甲烷-二氧化碳重整反应催化剂，其特征在于：所述活性金属氧化物、所述助剂金属氧化物与所述载体金属氧化物的摩尔比为1:0.05~3:1~100。

3.根据权利要求1所述的甲烷-二氧化碳重整反应催化剂，其特征在于：所述纳米复合氧化物介孔结构的孔径为4~20nm。

4.一种权利要求1至3任一权项所述的甲烷-二氧化碳重整反应催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

   （1）将含所述活性金属氧化物前躯体的可溶性化合物，助剂金属氧化物前躯体的可溶性化合物与载体金属氧化物前躯体的可溶性化合物按摩尔比为1:0.05~3:1~100比例混合，在20~80℃下配制成为总离子浓度为0.05~0.5摩尔/升的水溶液，加入0.01~1倍于活性组分元素摩尔数的模板剂制成溶液A；

（2）配制沉淀剂溶液B

所述的沉淀剂溶液为0.05~0.5摩尔/升的氢氧化钠水溶液、0.05~0.5摩尔/升的氢氧化钾水溶液、0.05~0.5摩尔/升的碳酸钠水溶液、质量分数为5%~25%的氨水溶液或质量分数为5%~25%的尿素溶液中一种或多种；

（3）在20~80℃温度下搅拌，将所述溶液A和所述沉淀剂溶液B共同滴加入反应容器中，控制所得混合物的pH值为8~13，得浅绿色沉淀，放置老化2~12小时后用去离子水洗涤、抽滤后放置老化2~12小时；

（4）向步骤（3）所得产物中加入0.2~6倍体积的回流介质后回流老化12~72小时；

所述回流介质为去离子水、无水乙醇、质量分数为5%~25%的氨水溶液、摩尔浓度为0.01~0.2摩尔/升的氢氧化钠水溶液中一种或多种；

（5）将步骤（4）所得产物用去离子水洗涤，抽滤后于60~120℃下干燥，于200~700℃下焙烧3~7小时即得甲烷-二氧化碳重整反应催化剂。

5.根据权利要求4所述的甲烷-二氧化碳重整反应催化剂的制备方法，其特征在于：

所述含活性金属氧化物前躯体的可溶性化合物为氯化钯、氯化钌、氯化铑、氯化铂、硝酸镍、硝酸钴、硝酸铁中一种或多种；

所述含助剂金属氧化物前躯体的可溶性化合物为硝酸镁、醋酸镁、氯化镁、硫酸镁、氯化钙、硝酸钙、硝酸镧中一种或多种；

所述含载体金属氧化物前躯体的可溶性化合物为硝酸锆、硝酸氧锆、氧氯化锆中一种或多种；

所述模板剂为十二烷基三甲基溴化铵、十六烷基三甲基溴化铵、聚乙二醇、聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯嵌段共聚物中一种或多种。