[发明专利]氮掺杂石墨烯的制备方法

说明书

【技术领域】

本发明涉及纳米碳材料合成领域，尤其涉及一种氮掺杂石墨烯的制备方法。

【背景技术】

英国曼彻斯特大学的安德烈·K·海姆(Andre K.Geim)等在2004年制备出石墨烯材料，由于其独特的结构和光电性质受到了人们广泛的重视。单层石墨具有大的比表面积、优良的导电、导热性能和低的热膨胀系数。尤其是其高导电性质、大的比表面性质和其单分子层二维纳米尺度的结构性质，可在超级电容器和锂离子电池中用作电极材料。传统的制备石墨烯的方法有多种，如：(1)微机械剥离法，这种方法只能产生数量极为有限的石墨烯片，只能作为基础研究；(2)超高真空石墨烯外延生长法，这种方法的高成本以及小圆片的结构限制了其应用；(3)化学气相沉积法(CVD)，此方法可以满足规模化制备高质量石墨烯的要求，但成本较高，工艺复杂；(4)溶剂剥离法，此方法缺点是产率很低，限制其商业应用。

掺杂是一种常用的方法用来调整石墨烯材料电子特性的方法，理论和实验研究表明，石墨烯经氮掺杂后能带结构会有改变，与纯石墨烯相比，氮掺杂石墨烯的应用范围将大大扩展。但传统的氮掺杂石墨烯的制备方法工艺复杂、成本较高，限制了氮掺杂石墨烯的进一步应用。

【发明内容】

基于此，有必要提供一种制备工艺简单、成本较低的氮掺杂石墨烯的制备方法。

一种氮掺杂石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

步骤一：对石墨原料进行氧化处理制备氧化石墨；

步骤二：将氧化石墨溶于溶剂中超声分散制备浓度为0.1～2mg/mL的氧化石墨烯溶液；

步骤三：向氧化石墨烯溶液中加入质量浓度为20～50％的尿素溶液，搅拌混合均匀，得到氧化石墨烯与尿素的混合溶液，其中，氧化石墨烯溶液与尿素溶液的体积比为8～12∶1；

步骤四：将氧化石墨烯与尿素的混合溶液在80～200℃下进行水热反应，即得到氮掺杂石墨烯。

优选的，步骤一中，石墨原料为纯度大于等于99.5％的天然鳞片石墨。

优选的，步骤一中，对石墨原料进行氧化处理包括如下步骤：将石墨原料、过硫酸钾和五氧化二磷加入至80℃的浓硫酸中，搅拌均匀，冷却6小时以上，抽滤，洗涤至中性，干燥，得到混合样品；

将混合样品加入至0℃的浓硫酸中，再加入高锰酸钾，体系的温度保持在20℃以下，然后在35℃的油浴中保持2小时后，缓慢加入去离子水，15分钟后，再加入含双氧水的去离子水，直至溶液的颜色变为亮黄色，趁热抽滤，再用浓度为10％的盐酸进行洗涤，抽滤，60℃真空干燥即得到氧化石墨。

优选的，步骤二中溶剂为水，超声分散时间为1小时。

优选的，步骤二中，氧化石墨烯溶液的浓度为0.5mg/mL。

优选的，步骤三中，尿素溶液的质量浓度为40％。

优选的，步骤四中，水热反应的温度为120℃。

上述制备过程中使用水热法，不需要使用较高的温度，对设备的要求低、同时可以节约能源；制备过程中使用尿素作为还原剂，无毒，对环境污染小。该制备方法流程简单，反应时间短，效率较高。通过该方法制备的氮掺杂石墨烯性能较好。

【附图说明】

图1为一实施方式的氮掺杂石墨烯的制备方法流程图。

图2为实施例1氮掺杂石墨烯材料作为电极材料应用于超级电容器中的恒流充放电曲线图。

【具体实施方式】

下面主要结合附图及具体实施例对氮掺杂石墨烯的制备方法作进一步详细的说明。

如图1所示，一实施方式的氮掺杂石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

步骤S110：对石墨原料进行氧化处理制备氧化石墨。

上述石墨原料可以为各种形态石墨粉，如鳞片石墨、结晶状石墨等。本实施方式优选纯度不低于99.5％的天然鳞片石墨。

其中，对石墨原料进行氧化处理制备氧化石墨可以采用如下方法：将石墨原料、过硫酸钾和五氧化二磷加入至80℃的浓硫酸中，搅拌均匀，冷却6小时以上，抽滤，洗涤至中性，干燥，得到混合样品；

将混合样品加入至0℃的浓硫酸中，再加入高锰酸钾，体系的温度保持在20℃以下，然后在35℃的油浴中保持2小时后，缓慢加入去离子水，15分钟后，再加入含双氧水的去离子水，直至溶液的颜色变为亮黄色，趁热抽滤，再用浓度为10％的盐酸进行洗涤，抽滤，60℃真空干燥即得到氧化石墨。

步骤S120：将氧化石墨溶于溶剂中超声分散制备浓度为0.1～2mg/mL的氧化石墨烯溶液。