[发明专利]一种燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法，特别是涉及一种实现铀、稀土元素在辐照后元件样品复杂基体中的高效分离，并获得满足热电离质谱测量要求的铀、稀土元素溶液的燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法。

背景技术

燃耗测定的方法很多，按是否破坏燃料元件可分为破坏法和非破坏法。破坏法主要有质谱法和放化法，它们都是绝对测量方法，较为可靠和准确。非破坏法主要是γ谱扫描法，方法简单快速，但该方法为相对测量方法，其准确度不高。在破坏法中，质谱法的精密度高、准确度好，常为其他方法提供校正数据。质谱法按测量方式又分为铀同位素丰度比值法和燃耗监测核素含量测定法。其中，以裂变产物148Nd和145+146Nd为燃耗监测核素，可以测定各种燃耗深度的燃料元件，是一种比较理想的方法，简称钕法。但是该方法也存在不足，经过辐照的燃料元件样品的放射性强度很大，以及同量异位素的干扰，样品须预先进行化学分离，得到纯的铀和钕，并制成符合质谱测定要求的样品后，才能由质谱法进行同位素丰度测定。所以，样品消解、化学分离等质谱测定前化学处理过程是钕法测定核燃料燃耗的一个关键步骤，它直接关系到所测数据的可靠性。

目前国内只有中国核动力研究设计院和中国原子能研究院有能力开展燃耗测定工作。中国核动力研究设计院先后成功进行了6×6燃料元件、196燃料元件、6061铝包壳燃料元件、4×4燃料元件的燃耗测定工作。中国原子能院也曾进行了49-2堆和秦山核电站等燃料元件的燃耗分析工作。在以上燃耗测定工作中两家都采用钕法，在质谱测定前化学处理方法上各有不同。国外公开发表的燃耗测定文献较少。美国材料试验学会出台了燃耗测定标准方法ASTM E321-96，此外，日本原子能研究院、比利时及阿根廷都发表了各自铀和钕的分离方法。国内外钕法测定燃耗的化学分离方法都主要采用了离子交换和萃取色层方法。这些方法操作步骤繁琐、费时，基本上是手工操作，所需样品较多，人员受照剂量较高。因此，亟需提供一种改进化学分离工艺，简便、高效的燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法。

发明内容

本发明要解决的技术问题是提供一种实现铀、稀土元素在辐照后元件样品复杂基体中的高效分离，并获得满足热电离质谱测量要求的铀、稀土元素溶液的燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法。

为解决上述技术问题，本发明一种燃料元件燃耗测量中的铀与稀土元素的分离方法，依次包括以下步骤：

第一步、在10mg～100mg燃料元件样品中，加去离子水1mL～3mL、浓度为12mol/L的浓盐酸1mL～3mL、浓度为15mol/L浓硝酸1mL～3mL和浓度为23mol/L的氢氟酸1mL～3mL，然后进行微波加热，使样品充分溶解，得到样品溶液；

第二步、在样品溶液中，加入1mL～5mL的浓度为12mol/L的高氯酸，进行加热，样品溶液产生白烟，继续加热，直至样品溶液产生的白烟消失；然后再加入5mL～10mL的浓度为0.1～2.0mol/L的硝酸，加热使之完全溶解，得到去除氟后的样品溶液；

第三步、称取3mg～30mg的去除氟后的样品溶液，加入0.3mL～3mL的pH调节液，得到pH调节后的样品溶液；

第四步、使pH调节后的样品溶液依次通过高效液相色谱仪的两根色谱柱，铀保留在第一根色谱柱上，稀土元素保留在第二根色谱柱上；

第五步、用淋洗液E1淋洗第一根色谱柱，得到铀溶液；用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色谱柱，得到各稀土元素溶液。

pH调节液的制备方法为将浓度为0.1mol/L～0.5mol/L的乳酸3EmL、浓度为0.08mol/L～0.50mol/L的氨水EmL、质量百分比为1％～5％的乙腈2EmL混合，并用水稀释至120EmL。

淋洗液E1的制备方法为将浓度为0.01mol/L～0.10mol/L乳酸3AmL、浓度为0.01mol/L～0.10mol/L的氨水AmL、质量百分比为1％～5％乙腈15AmL混合，并用水稀释至700AmL。

淋洗液E2的制备方法为将浓度为0.005mol/L～0.05mol/L的辛烷磺酸25BmL、质量百分比位1％～5％的乙腈BmL混合，并用水稀释至50BmL。

淋洗液E3的制备方法为将浓度为0.01mol/L～0.1mol/L的乳酸3CmL、0.01mol/L～0.05mol/L的氨水CmL、0.001mol/L～0.005mol/L的辛烷磺酸70CmL、质量百分比为1％～5％的乙腈15CmL混合，并用水稀释至700CmL。