[发明专利]LEV型结构的沸石材料的无碱合成有效
申请号: | 201180039680.2 | 申请日: | 2011-06-17 |
公开(公告)号: | CN103118981A | 公开(公告)日: | 2013-05-22 |
发明(设计)人: | B·耶尔马兹;U·穆勒;M·普法夫;H·吉斯;肖丰收;辰巳敬;包信和;张维萍;D·德沃斯;今井裕之;谢彬;张海燕 | 申请(专利权)人: | 巴斯夫欧洲公司;国立大学法人东京工业大学 |
主分类号: | C01B39/48 | 分类号: | C01B39/48;B01J20/18 |
代理公司: | 北京市中咨律师事务所 11247 | 代理人: | 肖威;刘金辉 |
地址: | 德国路*** | 国省代码: | 德国;DE |
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摘要: | |||
搜索关键词: | lev 结构 石材 合成 | ||
1.一种制备包含YO2且任选包含X2O3的具有LEV型骨架结构的沸石材料的方法,其中所述方法包括如下步骤:
(1)制备包含一种或多种YO2源,一种或多种溶剂且任选包含籽晶的混合物;和
(2)使步骤(1)中所得的混合物结晶;
其中Y为四价元素,X为三价元素,且
其中在步骤(2)中结晶的混合物含有基于100重量%YO2为3重量%或更少的一种或多种金属M,优选基于100重量%YO2为1重量%或更少,更优选0.5重量%或更少,更优选0.1重量%或更少,更优选0.05重量%或更少,更优选0.01重量%或更少,更优选0.005重量%或更少,更优选0.001重量%或更少,更优选0.0005重量%或更少,更优选0.0001重量%或更少的一种或多种金属M,其中甚至更优选在步骤(2)中结晶的混合物不含金属M,其中M表示钠或钾,优选钠和钾,更优选碱金属,其中甚至更优选M表示碱金属和碱土金属。
2.根据权利要求1的方法,其中步骤(1)中所得混合物的所述一种或多种溶剂总量与YO2的摩尔比为50或更少,优选为0.5-30,更优选为1-20,更优选为2-15,更优选为3-10,更优选为3.5-8,更优选为4-6,甚至更优选为4.5-5.5。
3.根据权利要求1或2的方法,其中所述一种或多种溶剂包括一种或多种极性溶剂,其中所述一种或多种极性溶剂优选选自链烷醇、水及其两种或更多种的混合物,更优选选自甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、水及其两种或更多种的混合物,更优选选自甲醇、乙醇、水及其两种或更多种的混合物,其中甚至更优选所述一种或多种极性溶剂包括水,优选蒸馏水。
4.根据权利要求1-3中任一项的方法,其中步骤(1)的混合物进一步包含一种或多种有机模板,所述一种或多种有机模板优选包含一种或多种选自四烷基铵化合物、1-甲基-1-氮-4-氮杂二环[2.2.2]辛烷、N-甲基奎宁环化合物,胆碱化合物及其两种或更多种的混合物的化合物,优选一种或多种四烷基铵化合物选自二乙基二甲铵化合物、三乙基甲铵化合物及其两种或更多种的混合物,其中更优选所述一种或多种有机模板包含一种或多种二乙基二甲铵化合物,更优选一种或多种二乙基二甲铵盐,其中所述一种或多种二乙基二甲铵盐优选为氢氧化物和/或卤化物,其中所述盐更优选选自氢氧化物、氯化物、溴化物及其两种或更多种的混合物,其中甚至更优选所述一种或多种有机模板包括二乙基二甲基氢氧化铵和/或二乙基二甲基氯化铵,优选二乙基二甲基氢氧化铵。
5.根据权利要求1-4中任一项的方法,其中步骤(1)所得混合物的所述一种或多种有机模板总量与YO2的摩尔比为0.01-2,优选为0.05-1,更优选为0.1-0.8,更优选为0.3-0.7,更优选为0.4-0.6,甚至更优选为0.45-0.55。
6.根据权利要求1-5中任一项的方法,其中Y选自Si、Sn、Ti、Zr、Ge及其两种或更多种的混合物,Y优选为Si。
7.根据权利要求1-6中任一项的方法,其中X选自Al、B、In、Ga及其两种或更多种的混合物,X优选为Al和/或B,更优选为Al。
8.根据权利要求1-7中任一项的方法,其中所述一种或多种YO2源包括二氧化硅,优选热解法二氧化硅。
9.根据权利要求1-8中任一项的方法,其中步骤(1)的混合物进一步包含一种或多种X2O3源。
10.根据权利要求9的方法,其中所述一种或多种X2O3源包括一种或多种铝化合物,优选氧化铝和/或氢氧化铝,甚至更优选氢氧化铝。
11.根据权利要求9或10的方法,其中步骤(1)中所得混合物的YO2:X2O3摩尔比为2-200,优选为5-150,更优选为10-100,更优选为15-80,甚至更优选为20-60。
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