[发明专利]一种氧还原非贵金属催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种氧还原非贵金属催化剂及其制备方法，其具体方法步骤包括

其特征在于：

(1)苯胺或吡咯插层的层状化合物悬浮液制备

按层状化合物∶苯胺或吡咯的质量比为1∶0.1～4称取层状化合物和苯胺或吡咯，先将层状化合物分散在去离子水中，超声搅拌3～8小时形成质量浓度为0.01～0.1克/毫升的层状化合物悬浮液；按层状化合物悬浮液∶乙醇或丙酮或乙腈的体积比为1∶0.3～1量取乙醇或丙酮或乙腈，将苯胺或吡咯溶于乙醇或丙酮或乙腈中，并加入到上述层状化合物悬浮液中，10～60℃搅拌10～40小时，形成苯胺或吡咯插层的层状化合物悬浮液；

(2)苯胺或吡咯层间聚合

按步骤(1)所获得的苯胺或吡咯插层的层状化合物悬浮液∶硫酸或盐酸溶液的体积比1∶0.1～0.5量取硫酸或盐酸溶液，其中硫酸或盐酸溶液浓度为0.5～1.5摩尔/升；按苯胺或吡咯∶氧化剂的质量比为1∶0.5～2称取氧化剂，并溶于去离子水中形成质量浓度为0.1～1克/毫升氧化剂溶液；先将硫酸或盐酸溶液加入到步骤(1)所获得的苯胺或吡咯插层的层状化合物悬浮液中，搅拌1～3小时，再将氧化剂溶液以0.1～1毫升/分钟速度加入上述悬浮液中，0～10℃搅拌反应10～30小时，最后经真空抽滤，去离子水洗涤3次和无水乙醇洗涤3次，60℃干燥24小时，研磨后获得层状化合物夹层聚苯胺或聚吡咯；

(3)氮掺杂类石墨烯催化剂的制备

将步骤(2)所获得的层状化合物夹层聚苯胺或聚吡咯置于管式炉中，向管式炉中以流速为50～200毫升/分钟通入惰性气体0.5～1小时后，保持惰性气体流速，以6～20℃/分钟升温速度，先将管式炉升至120～180℃保持1～4小时，再继续升温至700～1000℃保持1～4小时，冷却至室温、研磨后，得到层状化合物夹层氮掺杂类石墨烯；按层状化合物∶氢氟酸质量比1∶2称取氢氟酸，其中氢氟酸质量浓度为40％；先将上述层状化合物夹层氮掺杂类石墨烯分散在乙醇中，超声搅拌3～8小时形成质量浓度为0.1～1克/毫升的层状化合物夹层氮掺杂类石墨烯悬浮液，再氢氟酸缓慢加入上述层状化合物夹层氮掺杂类石墨烯悬浮液中，超声搅拌反应10～20小时，最后经过滤，去离子水洗涤3次和无水乙醇洗涤3次，60℃干燥24小时，研磨后获得氮掺杂类石墨烯催化剂。

2.按照权利要求1所述的一种氧还原非贵金属催化剂及其制备方法，其特征在于所述的层状化合物为蒙脱土、高岭土、水石和水镁石的其中之一；所述的氧化剂为过硫酸铵、双氧水、高锰酸钾和氯化铁的其中之一；所述惰性气体为氮气和氩气的其中之一。

3.按照权利要求1所述的一种氧还原非贵金属催化剂及其制备方法，其特征在于具体制备方法的步骤(1)～(3)：

(1)苯胺插层的蒙脱土悬浮液制备

按蒙脱土∶苯胺的质量比为1∶1称取蒙脱土和苯胺，先将蒙脱土分散在去离子水中，超声搅拌5小时形成质量浓度为0.05克/毫升的蒙脱土悬浮液；按蒙脱土悬浮液∶乙醇的体积比为1∶0.5量取乙醇，将苯胺溶于乙醇中，并加入到上述蒙脱土悬浮液中，20℃搅拌30小时，形成苯胺插层的蒙脱土悬浮液；

(2)苯胺层间聚合

按步骤(1)所获得的苯胺插层的蒙脱土悬浮液∶硫酸溶液的体积比1∶0.3量取硫酸溶液，其中硫酸溶液浓度为1摩尔/升；按苯胺∶过硫酸铵的质量比为1∶1称取过硫酸铵，并溶于去离子水中形成质量浓度为0.5克/毫升过硫酸铵溶液；先将硫酸溶液加入到步骤(1)所获得的苯胺插层的蒙脱土悬浮液中，搅拌2小时，再将过硫酸铵溶液以0.5毫升/分钟速度加入上述悬浮液中，5℃搅拌反应20小时，最后经真空抽滤，去离子水洗涤3次和无水乙醇洗涤3次，60℃干燥24小时，研磨后获得蒙脱土夹层聚苯胺；

(3)氮掺杂类石墨烯催化剂的制备

将步骤(2)所获得的蒙脱土夹层聚苯胺置于管式炉中，向管式炉中以流速为100毫升/分钟通入氮气0.8小时后，保持氮气流速，以10℃/分钟升温速度，先将管式炉升至150℃保持3小时，再继续升温至900℃保持3小时，冷却至室温、研磨后，得到蒙脱土夹层氮掺杂类石墨烯；按蒙脱土∶氢氟酸质量比1∶2称取氢氟酸，其中氢氟酸质量浓度为40％；先将上述蒙脱土夹层氮掺杂类石墨烯分散在乙醇中，超声搅拌5小时形成质量浓度为0.5克/毫升的蒙脱土夹层氮掺杂类石墨烯悬浮液，再氢氟酸缓慢加入上述蒙脱土夹层氮掺杂类石墨烯悬浮液中，超声搅拌反应15小时，最后经过滤，去离子水洗涤3次和无水乙醇洗涤3次，60℃干燥24小时，研磨后获得氮掺杂类石墨烯催化剂。