[发明专利]一种用于甲烷溴氧化制备溴代甲烷的铁磷基催化剂和制备方法及其应用有效
申请号: | 201210076781.3 | 申请日: | 2012-03-21 |
公开(公告)号: | CN102631943A | 公开(公告)日: | 2012-08-15 |
发明(设计)人: | 林荣和;丁云杰;王润琴 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J29/03 | 分类号: | B01J29/03;C07C19/075;C07C17/154;C01B31/18 |
代理公司: | 中科专利商标代理有限责任公司 11021 | 代理人: | 汪惠民 |
地址: | 116023 *** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 用于 甲烷 氧化 制备 铁磷基 催化剂 方法 及其 应用 | ||
1.一种用于甲烷溴氧化制备溴甲烷和CO的Fe-P-O催化剂,该催化剂由活性组分和载体组成,其中:
活性组分为FePO4,Fe2P2O7或α-Fe3(P2O7)2中的一种或几种;活性组分的重量为催化剂重量的1.0~60.0%;
催化剂中Fe/Si元素摩尔比为0.001~1.0;
催化剂中P/Si元素摩尔比为1.0~5.0;
载体为全硅分子筛SBA-15;
催化剂的比表面积为100~1500m2/g,孔容为0.65~1.20m3/g。
2.根据权利要求1所述的催化剂,其中,所述活性组分的重量为催化剂重量的1.0~40.0%。
3.根据权利要求1所述的催化剂,其中,所述催化剂中Fe/Si元素摩尔比为0.004~0.6。
4.根据权利要求1所述的催化剂,其中,所述催化剂中P/Si元素摩尔比为1.5~4.5。
5.根据权利要求1所述的催化剂,其中,所述催化剂的比表面积为300~1200m2/g,孔容为0.70~1.10m3/g。
6.一种制备权利要求1所述催化剂的方法,其主要步骤是:
催化剂以铁盐、磷酸水溶液和正硅酸乙酯为前驱体,以三嵌段聚合物[(EO)20(PO)70(EO)20]为模板剂,采用水热法,将活性组分(FePO4,Fe2P2O7或α-Fe3(P2O7)2)原位引入载体,再经洗涤、过滤、干燥、焙烧、成型而成;其中水热合成晶化温度为90-120℃,晶化时间为12-48小时;焙烧温度为400-800℃,焙烧时间为2-12小时。
7.根据权利要求6所述的制备方法,所述铁盐是硝酸铁、氯化铁、氯化亚铁、硫酸铁、硫酸亚铁、醋酸铁、醋酸亚铁、草酸铁和草酸亚铁中的一种或几种。
8.根据权利要求6所述的制备方法,所述H3PO4质量比重为85%的磷酸水溶液和三嵌段聚合物(EO)20(PO)70(EO)20的重量比为1.0~10.0。
9.权利要求1所述催化剂在甲烷溴氧化制备溴甲烷和CO中的应用,其反应温度区间为400~800℃,CH4/O2摩尔比为0.5~10,HBr水溶液进料量为1.0~10.0ml/h。
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